不溶性腐殖酸及腐殖酸修饰的凹凸棒处理废水中铀(Ⅵ)的试验研究

摘要

水体中的铀常以UO22+的形式在水体、土壤中迁移，对动、植物以及人体造成严重危害，研究经济高效的含铀废水的处理方法具有重要意义。吸附法具有操作简单、处理效果好、能回收利用等优点，在水处理中一直是研究的焦点，近年来集中在寻找低成本吸附剂以代替广泛应用的活性炭。腐殖酸（Humic Acid, HA）存在着大量的官能团，这些官能团能与UO22+发生络合反应，从而去除水溶液中的铀。凹凸棒（Attapulgite, ATP）是一种天然矿物原料，来源广泛，价格低廉，具有较强的吸附能力。因此，本研究通过物理化学方法对腐殖酸、凹凸棒进行改性，进而探讨了不溶性腐殖酸、腐殖酸修饰的凹凸棒对废水中铀的吸附影响因素及吸附机理。
　　采用不溶性腐殖酸(Insoluble Humic acid简称IHA)作为吸附剂，去除含铀废水中的U(VI)。通过静态吸附实验，考察了pH值、时间、U(VI)的初始浓度和温度等对吸附的影响，分析了吸附过程的反应动力学和等温吸附规律，并用红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)分析了吸附机理。结果表明：IHA对U(VI)的吸附是自发的、放热的吸附反应，符合Freundlich等温吸附方程；吸附动力学过程符合准二级吸附速率方程；IHA吸附U(VI)后表面形态发生变化；综合看来，IHA吸附U(VI)的机理表现为离子交换。
　　采用腐殖酸(HA)修饰凹凸棒(ATP)，制备得到腐殖酸/凹凸棒（HA/ATP），用于去除含铀废水中的U(VI)。红外光谱(FTIR)和扫描电镜(SEM)分析结果表明，凹凸棒改性后，吸附能力得到了提高，U(VI)被成功地吸附到了HA/ATP上。通过静态吸附实验，考察了溶液pH值、初始浓度及接触时间对吸附容量的影响，继而得到最佳工艺条件。吸附过程均符合Langmuir、Freundlich和Temkin等温吸附模型；吸附动力学过程符合准二级速率方，吸附速率由液膜扩散和颗粒内扩散共同控制，高浓度时主要受颗粒内扩散控制。热力学研究表明，HA/ATP对U(VI)的吸附是自发的、吸热的吸附反应。

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第1章 绪论

1.1 铀的性质

1.2 含铀废水的来源及危害

1.3 腐殖酸

1.4 凹凸棒土

1.5 论文研究目的及意义

1.6 论文研究主要内容

第2章 实验部分

2.1 主要试剂

2.2 主要仪器

2.3 试验方法

第3章 不溶性腐殖酸对U(VI)的吸附

3.1 吸附剂的特征描述

3.2 IHA吸附铀影响因素

3.3 吸附等温

3.4 吸附动力学

3.5 吸附热力学

3.6 本章小结

第4 章腐殖酸修饰凹凸棒对U(VI)的吸附

4.1 材料表征

4.2 HA/ATP吸附U(VI)影响因素

4.3 吸附动力学

4.4 速率控制步骤

4.5 HA/ATP对铀的吸附等温线

4.6 吸附热力学

4.7 本章小结

第5章 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

参考文献

附录A 铀标准溶液的配置及测定方法

附录B 铀标准曲线

已发论文情况及参与科研项目

致谢