基于特异性DNAzymes检测铀酰离子的电化学生物传感器

摘要

在近半个世纪的发展过程中，浓缩铀被广泛应用于核电站、导弹、核武器等方面。今后铀将作为一个重要的能量来源得到更大的发展，而由此产生的铀污染的风险也将随之加剧。因为铀是一种天然放射性核素，当人们暴露在较高的铀放射性条件时，将会对其健康造成不良的影响。铀在水中主要以最稳定的铀酰离子（UO22+）存在，它具有很高的生物利用率，将对人体健康构成非常大的危险。因此在核能发展过程中，防止和控制铀污染是一个必须要解决的重要课题，而对环境中铀酰离子浓度的分析检测是防治铀污染的重要前提。本研究拟结合基于DNAzymes对铀的特异性识别作用，研制适合于对铀进行分析检测的电化生物传感装置，并建立相应的检测方法，实现对铀的简单、快捷、在线、实时检测。
　　本研究中，为制备出基于特异性DNAzymes检测UO22+的电化学生物传感器，做了以下几方面的研究工作：
　　1、利用Au-S键的自组装作用和DNAzymes杂交作用在金电极表面构建了Au电极/ADNA/MCH/TDNA电化学生物传感器表面；表面采用二茂铁作为电活性物质，通过[Fe(CN)6]3-/[Fe(CN)6]4-溶液传递电子。在实验中通过循环伏安法和交流阻抗法分别对传感器的构建过程进行表征，优化生物传感器实验组装条件。结果显示传感器界面组装成功，可以用于UO22+的识别与检测。
　　2、基于传感器界面的构建，应用传感器进行溶液中UO22+的含量分析，研究了各种实验条件对测定方法的影响，对检测条件进行优化。由此建立了基于特异性 DNAzymes检测铀酰离子的电化学生物传感新方法，实验表明，该检测方法的检出限达到了1nmol/L，在2.0×10-9-1.4×10-8 mol/L的浓度范围内可对UO22+进行定量检测，线性方程为y=-3.147x+0.501，相关系数为0.992；在UO22+与其它二价金属离子样品做选择性研究时，传感器表出现对UO22+良好的选择性。
　　综上所述，本课题构建了Au电极/ADNA/MCH/TDNA电化学生物传感器，建立了基于特异性DNAzymes检测铀酰离子的电化学生物传感新方法。结果显示该检测方法简单，快速，对现场能进行实时监控。对于UO22+的检测具有较高的灵敏度和选择性。同时，通过对铀的电化学传感选择性检测方法的研究，为进一步进行其他放射性核素或重金属的电化学传感检测研究提供相应的理论和实验基础。

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主要英文缩略语索引

第1章 引言

1.1 生物传感器

1.1.1 生物传感器的优点

1.1.2 生物传感器的分类

1.1.3 生物传感器的应用

1.2 DNA酶

1.2.1 DNA酶的应用

1.2.2 DNA酶传感器的分类

1.2.3 DNA酶在电极上的修饰方法

1.3 本课题研究内容及研究意义

1.3.1 课题研究内容

1.3.2课题设计原理

1.3.3 研究意义

1.4创新之处

第2章 特异性识别UO22+的DNA酶生物传感器的制备及表征

2.1 实验部分

2.1.1 实验试剂与仪器

2.1.2 实验溶液的配置

2.1.3 传感器界面的构建

2.2 结果与讨论

2.2.1 传感界面的构建

2.2.2 裸电极的表征

2.2.3 实验条件的优化

2.2.3 电极修饰过程的电化学表征

2.3 小结

第3章 特异性识别UO22+的DNA酶生物传感器对铀(VI)的检测研究

3.1 实验部分

3.1.1 实验试剂与仪器

3.1.2 实验溶液的配置

3.1.3 实验方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 温度的影响

3.2.2 UO22+反应时间的条件优化

3.2.3 UO22+的浓度检测

3.2.4 UO22+生物传感器的特异性

3.2.5 传感器稳定性

3.2.6 UO22+回收率的测定

3.3 小结

参考文献

成果目录

致谢