缺氧条件下土著功能微生物群落还原U(Ⅵ)微模型试验中铀的形态变化

摘要

铀矿的开采及选冶过程中产生的含铀废水是铀污染地下水的主要来源。在氧化性的地下水环境下，铀主要以U(VI)形式存在，大多与碳酸根结合，这种状态下的铀易随地下水的流动而迁移，进而扩大其污染范围。在还原性的地下水环境下，铀主要以难溶解的U(IV)存在，并且不易随地下水迁移。将地下水中可溶性的U(VI)还原为难溶的U(IV)是治理含铀地下水的一种方法。有研究表明，在厌氧条件下，通过加入碳源，微生物能将 U(VI)还原为 U(VI)并以沉淀的形式固定下来，可是在实际应用达到厌氧环境的要求比较困难，因此研究在有氧气存在环境下微生物对铀的还原时有必要的。同时研究表明，在一些有氧气存在的地下水环境中，有U(IV)的存在。本次实验的主要目的是验证在有氧气存在的地下水中，微生物对U(VI)还原是地下水中生成U(IV)的一种方式。
　　本次研究中，采集铀污染沉积物及地下水，分别取一定量的沉积物和地下水置于微环境中，分别加入葡萄糖、乳酸盐和乙醇作为碳源，将微环境置于设定好氧气浓度的手套操作箱内，进行缺氧条件下微生物还原铀实验。实验过程中定期检测微环境内地下水中pH、COD、硫酸根、硝酸根、铀及溶解氧含量。在试验121天后，取微环境中沉积物用于X-射线吸收精细结构检测，分析实验前后铀形态的变化及铀的平均价态。
　　结果表明，在缺氧条件下，通过外部碳源的加入，能有效的促进微生物活动。加入碳源121天后，葡萄糖、乳酸盐和乙醇组地下水铀浓度从0.9mg/L分别降至0.030、0.025、0.026mg/L，分别有(40±10)％,(50±10)%,(50±10)%的U(VI)被还原。EXAFS分析结果表明，空白组中U(VI)主要与C配体和P配体结合，在进行试验121天后，三个电子供体实验组U(VI)主要是与P配体结合。
　　综上所述，在缺氧条件下，外界碳源的加入能有效的促进微生物对U(VI)的还原，同时微生物还原是含氧地下水中U(VI)还原为U(IV)的一种方式。

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第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2酸法地浸采铀工艺的发展及简介

1.3酸法地浸采铀过程中的环境污染与防治

1.4酸法地浸采铀退役采区放射性地下水修复方法

1.5微生物还原过程中铀的形态

1.6同步辐射X射线吸收精细结构光谱（XAFS）简介

1.7地下水溶解氧对微生物还原U(VI)的影响

1.8课题的研究目的与意义

1.9课题的研究内容与创新点

第二章 试验材料、设备和方法

2.1试验材料与试剂

2.2试验主要仪器及设备

2.3试验分析方法与装置

2.4试验方法

第三章 结果与分析

3.1沉积物和地下水地球化学

3.2沉积物中铀的平均价态

3.3 主要铀酰类型

3.4 空白组EXAFS模型

3.5葡萄糖组EXAFS模型

3.6乳酸钠组EXAFS模型

3.7乙醇组EXAFS模型

3.8溶解氧-DO的影响

第四章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考目录

成果目录

致谢