铀矿冶地域土壤中铀污染特征及其环境有效性研究

摘要

铀（U）矿冶过程中产生了大量铀尾矿和铀废石。尾矿中易残留大量的化学杂质，其中包括大量的放射性元素铀。铀尾矿虽然做了相应的防护措施，但污染问题仍不断被报道。铀废石通常认为其放射性核素含量低，大多沿山谷露天自然堆放，一般不对堆场做防渗漏处置，故对铀废石堆产生的潜在环境影响尚未引起重视。本文以湖南某尾矿库和广东某花岗岩型铀矿山的废石堆周边土壤为研究对象。在尾矿堆表层取四个尾矿样，并在尾矿坝外的上下游分别采集了2条剖面（视作背景土壤）和3条剖面（视作潜在 U污染土壤）。在废石堆采集四个废石样，同时在上、下游分别采集了2条剖面（视作背景土壤）和4条剖面（视作潜在 U污染土壤）。简单分析和探讨了尾矿及废石中铀的释放能力；通过剖面间 U分布特征的对比，定量估算了受污染土壤中外源 U的输入通量；根据富集因子评价了土壤的污染程度；结合逐级化学提取技术，分析了U在土壤剖面的赋存形态（包括六个相态：可交换态（Ⅰ）；碳酸盐结合态（Ⅱ）；有机质结合态（Ⅲ）；无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态（Ⅳ）；晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态（Ⅴ）；残渣态（Ⅵ））及其环境有效性（活性态（可交换态+碳酸盐结合态）；潜在活性态（有机质结合态+无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态）；惰性态（晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态+残渣态））；探讨了U与 pH、有机质、常量元素的相关性；通过本研究为铀矿冶区域安全评价提供参考，同时为土壤中放射性元素的监测和治理提供理论依据。结果表明：
　　一、铀尾矿及铀废石中 U含量普遍高于本底基岩，活性铀与潜在活性铀之和所占的比例都在60％以上（铀尾矿活性与潜在活性 U所占的比例65.92%～96.02%，废石中的比例为65.99%～84.36%）。铀在铀尾矿及铀废石中释放能力相当，活性铀与潜在活性铀在一定条件下容易发生迁移，威胁周边的生态环境。
　　二、根据富集因子对铀矿冶地域周边土壤进行评价，铀尾矿及铀废石堆对周边土壤均产生了显著的放射性污染（如近尾矿堆的Wp2土壤剖面中铀的平均含量在65.96μg.g-1，是背景剖面的17.36倍；废石堆周边土壤剖面Fp1中U含量平均值达4848μg.g-1，是背景剖面的660.5倍）。
　　三、根据外源铀通入量及风化土壤中 U的质量迁移系数表明：土壤中铀污染主要来自于污染源输入的外源铀。
　　四、总体来看，铀尾矿及铀废石周边污染剖面距污染源由近及远铀含量呈明显减小趋势。污染较重的土壤剖面中，铀随着深度增加有减小的趋势，并在土壤中部易出现峰值。周边土壤活性铀距污染源由近及远土壤中活性态U所占比例增大，潜在活性态U所占比例降低。随着深度的增加不同土壤剖面活性铀有递减的趋势，而潜在活性铀有增加的趋势。
　　五、铀尾矿及铀废石周边污染剖面中活性铀所占的平均比例均高于背景剖面，潜在活性铀除了污染最重的Fp1所占平均比例高于背景剖面外其余均低于背景剖面。
　　六、总体来看，铀尾矿与废石堆周边土壤距污染源愈近，土壤中外源U的输入通量愈大，在近源区，大量的外源U优先在土壤表层聚集，随着远离污染源，逐渐转变为优先在土壤剖面的深部淀积。
　　七、本文研究的7条污染剖面中，尾矿周边土壤剖面平均活性铀在40%以上，加上潜在活性铀近90%以上；废石堆周边土壤近半及以上的U为活性态，加之潜在活性态，近90％及以上。土壤在被污染的同时也变成了新的更具活性的污染源，对生态环境产生的影响应引起充分重视。
　　八、土壤中U与pH、有机质、常量元素（SiO2、TFe2O3、P2O5等）有较好的相关性。

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第1章 绪论

1.1 选题依据

1.2研究内容

1.3研究目的及意义

1.4论文的技术路线及创新之处

第2章 实验样品、设备及分析方法

2.1采集样品区域概况及样品预处理

2.2实验试剂及设备

2.3实验方法

第3章 铀矿冶地域土壤中铀的污染特征

3.1 U在铀尾矿与废石堆中的分布特点

3.2铀尾矿、废石堆周边土壤中铀的污染特征与综合分析

3.3不同区域土壤的污染特征对比与分析

3.4方法精度分析

3.5本章小结

第4章 铀矿冶地域土壤中铀的环境有效性

4.1铀尾矿与铀废石中铀的环境有效性

4.2铀尾矿周边土壤中铀的环境有效性

4.3铀废石堆周边土壤中铀的环境有效性

4.4不同区域土壤铀的活性对比分析

4.5方法精度分析

4.6本章小结

第5章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

科研成果

致谢

附录