偕胺肟材料TMP-g-AO的制备及其吸附铀的性能研究

摘要

铀是一种重要的核能，对工业、农业、国防和科学技术都极为重要。陆地上的铀资源十分有限，其总储量不足海水中铀总储量的千分之一，海水中的铀资源能够为核工业的发展提供巨大的能源。偕胺肟基团对铀离子具有很高的选择性和亲和力，被认为是吸附铀最有效的配体之一。因此，偕胺肟基吸附剂在海水提铀中应用最为广泛。
　　本研究中，通过化学共沉淀和化学改性法制备出新型偕胺肟基复合材料TMP-g-AO，并用SEM/EDS、FT-IR、XPS、N2-BET和TGA对其进行表征。在 pH8.2±0.1条件下探讨投加量、共存离子、反应时间、初始铀浓度以及温度等因素对TMP-g-AO吸附铀性能的影响，同时利用动力学、等温线和热力学模型研究其吸附行为和吸附机理，并通过解吸再生实验，探讨TMP-g-AO的稳定性、可重用性以及经济效能。最后，通过TMP-g-AO在海水和加标海水中的吸附研究，预测其在海水提铀中的应用潜能。
　　从SEM/EDS分析中发现TMP为纳米级球形颗粒，随着化学改性的进行，其表面逐渐变得粗糙和致密；吸附铀后，TMP-g-AO材料表面发生显著变化，且其铀离子的含量达1.75%。FT-IR和XPS分析表明，接枝的氰基成功已转化为偕胺肟基，且吸附后与铀离子发生了络合反应。从N2-BET分析计算出TMP-g-AO的比表面积、孔容、平均孔径分别为48.183 m2/g、0.116 cm3/g和3.911 nm。此外，TGA分析结果表明TMP-g-AO的热稳定性较好，其中聚合的偕胺肟基团所占的质量比为26.07%，聚合的偕胺肟基团与丙烯腈接枝前的TMP-g的质量比为0.353:1。
　　实验结果表明， TMP-g-AO吸附共存离子的顺序为 U6+>Fe3+>Co2+>Pb2+>Ni2+>Zn2+>V5+>Cu2+，该材料对铀离子展现了较高的选择性和亲和力。准二级动力学模型更适合用来拟合其平衡数据，表明 TMP-g-AO吸附铀主要为表面的化学吸附。Langmuir等温线模型能更好的拟合吸附过程，说明TMP-g-AO吸附铀是单层的化学吸附，其最大吸附量为35.37 mg/g。热力学参数（?H、?S和?G）的值表明，TMP-g-AO对铀离子的吸附是一个可行的、自发的、吸热过程。此外，采用0.1 M HCl作解吸剂，五次吸附解吸后吸附率仅下降了1.42%。TMP-g-AO对海水中的铀离子的吸附率高达81.92%。因此，TMP-g-AO在海水提铀领域中有潜在的应用前景。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1 海水提铀的意义

1.2 海水提铀的发展现状

1.3 海水提铀的方法

1.4 吸附剂的类型

1.5 本研究的意义和创新点

1.6 本研究的内容

第2章 材料和方法

2.1 实验试剂

2.2 仪器设备

2.3 表征方法

2.4 吸附实验

2.5 解吸再生实验

第3章 TMP-g-AO的制备及性能表征

3.1 TMP-g-AO的制备

3.2 合成材料的性能表征

第4章 结果与分析

4.1 表征分析

4.2 投加量的影响

4.3 共存离子的影响

4.4 反应时间的影响及吸附动力学

4.5 初始铀浓度的影响及吸附等温线

4.6 温度的影响及吸附热力学

4.7 解吸及再生实验

4.8 海水中的应用

4.9 吸附机理讨论

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

作者攻读学位期间的科研成果

致谢