基于双极双齿配合物发射光谱法测定铀和ATP

摘要

三磷酸腺苷（ATP）是一种非常重要的辅酶类药物并且是一种高能化合物，可以改善体内脂肪、蛋白质、核酸等的代谢。ATP不仅可以治疗体内细胞损伤引起的疾病，而且可以辅助治疗心力衰竭、心肌炎、心肌梗塞、脑动脉硬化等多种疾病。因此对ATP进行质量监控，对于研究细胞及机体的代谢过程和生理活性、进行药物敏感试验及食品安全控制都有极其重要的意义。铀是一种稀有的锕系过渡金属并且铀-235是核能发电的相当重要的燃料。但是铀及其化合物具有放射性和毒性，会对环境和人们的健康构成威胁。要高效地获得铀资源并防止铀污染，必须建立快速的灵敏的选择性好的检测铀的方法。因此，对ATP药物和药物或环境中的重金属铀含量进行质量监控具有重要意义。为此，本文合成了一种双极双齿配体（Isophthalaldehyde-tetrapyrrole，IPTP），并考察了其结构和光谱性质。以该配体作为探针提出了基于IPTP配体测定铀的共振光散射（Resonance light scattering，RLS）分析法和基于IPTP-铀酰配合物测定ATP的二级散射（Second-order scattering，SOS）分析法，为铀和ATP的分析检测提供了新的手段。
　　第一章绪论部分介绍了铀和ATP的检测方法特点及目前研究进展。接着介绍了IPTP及其金属配合物的性质和应用、金属聚合物研究进展及共振光散射和二级散射的应用研究。
　　第二章我们合成了双极双齿配体IPTP并对其进行了结构表征，该配体可以与铀酰离子自组装形成二聚体和超分子聚合物，使得体系的共振光信号显著增强。基于此我们建立了以该配体为探针RLS法检测溶液中的铀。在最合适条件下，检测铀（VI）的检出限为0.003 nmol mL-1。该方法已用于实际样品中铀（VI）的检测，回收率在98.0~101.0%之间。
　　第三章我们利用双极双齿配体（IPTP）与铀酰配位形成双核铀酰配合物（bis-uranyl-isophthalaldehyde-tetrapyrrole，BUIPTP），研究了BUIPTP-ATP体系的光谱特征，建立了一种高灵敏度的二级散射法不经分离直接测定溶液中ATP的新方法。我们还研究了影响因素和最佳反应条件。在适宜条件下二级散射强度与ATP的浓度的线性范围是2.5~500 nmol L-1，检出限为0.75 nmol L-1。该方法成功用于样品中ATP的测定。

目录

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主要英文缩略语索引

第1章 绪 论

1.1 铀的检测意义及分析方法研究

1.1.1 电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）

1.1.2 分光光度法

1.1.3 X射线荧光法

1.1.4 电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-AES）

1.2 ATP的检测意义和分析方法研究

1.2.1 高效液相色谱法

1.2.2 电化学适体传感器

1.2.3 荧光适体传感器

1.2.4 荧光法

1.2.5 化学发光法

1.3 双极双齿配体IPTP简介及应用研究

1.4 金属配位聚合物的研究进展

1.5 共振光散射光谱及其应用研究

1.6 二级散射光谱及其应用研究

1.7 本研究的主要内容和创新之处

1.7.1 主要研究内容

1.7.2 本研究的创新之处

第2章 以双极双齿配体为探针共振光散射法检测痕量铀

2.1 引言

2.2 实验部分：

2.2.1 试剂与仪器

2.2.2 双极双齿配体的合成

2.2.3 主要溶液的配制

2.2.4 产物的结构表征

2.2.5体系共振光散射测定方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 IPTP的结构表征

2.3.2铀与IPTP配体相互作用的共振光散射

2.3.3 反应条件的优化

2.3.4 实验的校准曲线、检出限和精密度

2.3.5干扰离子的测定

2.3.6样品测定和回收率测定

第3章 双核铀酰配合物二级散射法检测ATP

3.1 前言

3.2 实验部分：

3.2.1 试剂与仪器

3.2.2 制备双核铀酰配合物

3.2.3 合成产物的表征

3.2.4 BUIPTP溶液的配制

3.2.5 ATP的测定步骤

3.3 结果与讨论

3.3.1 BUIPTP的结构表征

3.3.2 二级散射光谱特征

3.3.3 酸度的影响

3.3.4 反应时间的影响

3.3.5 ATP和BUIPTP加入顺序的影响

3.3.6 标准曲线、检出限和精密度实验

3.3.7 选择性试验

3.3.8 共存物质的影响

3.3.9 实际样品的检测

3.4 结论

参考文献

作者攻读学位期间的科研成果

致谢