基于Ag2SO3/AgBr的复合可见光催化剂的制备及对有机染料的降解

摘要

水体中染料废水的脱色降解处理对人类健康至关重要。半导体光催化剂仅利用太阳光能便能达到消除有机污染物的效果，具有高效、环保等优点，近年来备受关注。银盐催化剂具有较强的可见光催化能力，常被用来研究染料废水的光催化处理。
　　本论文围绕Ag2SO3/AgBr这一新型复合银盐光催化剂，从催化剂的制备和复合方法上入手，将其与不同的物质复合，制备了CuO/Ag2SO3/AgBr和GO/Ag2SO3/AgBr复合光催化剂，显示了较高的光催化活性与稳定性。通过各种表征手段探究其结构、形貌、光吸收性质及光催化性能，揭示材料的微观结构和光催化性能之间的关系，阐明了可能的光催化机理。本论文的主要研究内容如下:
　　首先，我们采用水热法制备了CuO。将制备好的CuO和AgNO3溶液混合，逐滴加入Na2SO3溶液形成CuO/Ag2SO3复合物。往上述溶液中逐滴加入KBr溶液，利用离子交换反应获得CuO/Ag2SO3/AgBr复合材料。该复合材料对三种典型的有机染料（甲基橙、亚甲蓝、罗丹明B）均表现出高效的光降解能力。这是由于CuO作为助催化剂可以抑制电子空穴对的复合。
　　在无光照的黑暗状态下，CuO/Ag2SO3/AgBr复合催化剂也可以通过催化湿式空气氧化(CWAO)的方法降解三种典型的有机染料，对具有较高初始浓度的甲基橙(MO)溶液也有较好的降解效果。其中氧气是一个重要的因素，反应过程中产生的超氧自由基对降解效果起着至关紧要的作用。我们推测，CuO的存在可能促进O2发生了多电子还原反应生成H2O2，从而降解有机物。
　　最后，我们利用带正电的Ag+离子和带负电的氧化石墨烯(GO)之间的静电作用，原位制备了GO/Ag2SO3复合物，再利用与KBr的离子交换反应得到一种新型的GO/Ag2SO3/AgBr复合材料，TEM表征显示Ag2SO3/AgBr粒子均一的分散在GO中。该复合材料在可见光照射下对三种典型的有机染料有较强的光催化降解能力。在同等条件下，GO/Ag2SO3/AgBr复合材料比Ag2SO3/AgBr表现出更高的稳定性。实验表明，具有较大表面积的GO纳米片的加入，增加了光催化活性的Ag2SO3/AgBr粒子的数目，加快了电子传递速率，从而有效抑制光生电子和空穴的复合，提高光催化性能。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 染料废水

1．1．1 染料的分类

1．1．2 染料废水的危害

1．2 染料废水的处理方法

1．2．1 物理法

1．2．2 生物法

1．2．3 化学法

1．3 银盐光催化剂

1．3．1 基于AgX的光催化剂

1．3．2 基于Ag2O的光催化剂

1．4 选题的目的及研究内容

第二章 CuO／Ag2SO3／AgBr复合材料的合成及其对有机染料的光降解

2．1 引言

2．2 实验内容

2．2．1 材料

2．2．2 CuO的制备

2．2．3 制备Ag2SO3／AgBr

2．2．4 制备CuO／Ag2SO3／AgBr复合物

2．2．5 制备CuO与Ag2SO3／AgBr混合物

2．2．6 材料的表征

2．2．7 可见光下的光降解实验

2．3 结果与讨论

2．3．1 银盐复合材料的优化

2．3．2 光降解性能的比较

2．3．3 银盐复合材料的表征

2．3．4 染料降解的影响因素

2．3．5 机理探究

2．4 本章小结

第三章 CuO／Ag2SO3／AgBr暗态催化降解有机染料及其机理研究

3．1 引言

3．2 实验内容

3．2．1 材料

3．2．2 材料的表征

3．2．3 暗态下CWAO降解实验

3．3 结果与讨论

3．3．1 催化剂降解性能的比较

3．3．2 银盐复合材料的表征

3．3．3 对染料的降解的影响因素

3．3．4 机理探究

3．4 本章小结

第四章 GO／Ag2SO3／AgBr复合材料的合成及其对有机染料的光催化降解

4．1 引言

4．2 实验内容

4．2．1 材料

4．2．2 制备氧化石墨烯(G0)

4．2．3 制备Ag2SO3／AgBr

4．2．4 制备GO／Ag2SO3／AgBr

4．2．5 材料的表征

4．2．6 可见光下的光降解实验

4．3 结果与讨论

4．3．1 银盐复合材料的优化

4．3．2 光降解性能的比较

4．3．3 银盐复合材料的表征

4．3．4 染料降解的影响因素

4．3．5 机理探究

4．4 本章小结

结语

参考文献

致谢

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