聚电解质纳米通道内位置异构体的选择性渗透行为研究

摘要

纳米通道一般是指尺寸在1-100 nm的孔或管道结构。通过引入功能基团可以使纳米通道具有选择性，得到功能化纳米通道。层层自组装(layer-by-layerself-assembly，LBL)法是一种简便、快速、多功能、低成本的构建功能化纳米通道的方法。本文利用层层自组装法，以多孔核径迹刻蚀聚碳酸酯膜为基底，制备了聚电解质纳米通道膜，以U型流通池为实验装置，以高效液相色谱为检测手段，考察了所制备的纳米通道膜内位置异构体的选择性渗透行为，具体开展了如下工作：
　　利用真空抽滤的方法将聚苯乙烯磺酸钠(PSS)修饰在聚碳酸酯纳米通道膜的孔道内，制备出聚电解质纳米通道膜，将此功能化纳米通道膜固定在U型流通池的中央，进样池中加入不同位置异构体的溶液，渗透池中加入溶剂。一段时间后，使用高效液相色谱检测渗透池中各异构体的透过量，并以此评价纳米通道膜的分离效果。分别对各异构体的检测波长、柱温、流动相的组成进行了优化，得到最佳的色谱条件，在此条件下邻位、间位、对位异构体完全分离。分别考察了纳米通道的孔径、原料液的浓度、缓冲液的pH、进样池与渗透池的液面差、纳米通道膜的表面修饰对分离效果的影响，实验结果表明：当纳米通道的孔径为10nm，通道内修饰PSS，原料液浓度为0.9 mmol/L，磷酸缓冲液的pH=7.0时，邻苯二酚能较好地与对苯二酚和间苯二酚分离；邻硝基酚、邻氨基酚也能较好地与相应的异构体分离。这可能是由于，邻、间、对位异构体与PSS修饰的纳米通道膜表面氢键作用力的差异，使得它们在通道内的传输速度不同，从而得到分离。此处间、对位的异构体尚不能明显分开，如果选择合适的聚合物来修饰纳米通道，也许能解决这一问题，利用纳米通道膜实现三种异构体的完全分离。聚电解质纳米通道可望成为分离位置异构体的一种新手段。

目录

文摘

英文文摘

本文所用英文缩略词表

第1章 绪 论

1.1 纳米通道概述

1.2 层层自组装法制备聚电解质纳米通道

1.2.1 用于层层自组装的聚电解质

1.2.2 制备聚电解质纳米通道的层层自组装方法

1.3 聚电解质纳米通道的应用

1.3.1 聚电解质纳米通道的选择性响应

1.3.2 聚电解质纳米通道的选择性分离

1.4 本文拟开展的工作

第2章 实验装置及色谱条件的优化

2.1 前言

2.2 主要仪器和试剂

2.2.1 主要试剂

2.2.2 主要仪器

2.3 实验装置

2.3.1 纳米通道膜的修饰

2.3.2 实验装置

2.4 苯二酚位置异构体色谱条件的优化

2.4.1 最大吸收波长的测定和选择

2.4.2 柱温的选择

2.4.3 流动相的选择

2.4.4 最佳色谱检测条件

2.5 硝基酚位置异构体色谱条件的优化

2.5.1 最大吸收波长的测定和选择

2.5.2 柱温的选择

2.5.3 流动相的选择

2.5.4 最佳色谱检测条件

2.6 氨基酚位置异构体色谱条件的优化

2.6.1 最大吸收波长的测定和选择

2.6.2 柱温的选择

2.6.3 流动相的选择

2.6.4 最佳色谱检测条件

2.7 小结

第3章 聚电解质纳米通道选择性分离位置异构体

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 主要试剂

3.2.2 主要仪器

3.2.3 截留率和通量的计算

3.3 结果与讨论

3.3.1 纳米通道膜的表征

3.3.2 聚电解质纳米通道对苯二酚异构体的分离

3.3.3 聚电解质纳米通道对硝基酚异构体的分离

3.3.4 聚电解质纳米通道对氨基酚异构体的分离

3.3.5 聚电解质纳米通道分离位置异构体可能的原因

3.4 小结

结论

参考文献

附录A 攻读硕士学位期间所发表的学术论文目录

致谢