核壳结构二氧化钛/纳米铁氧体复合材料的制备及催化行为研究

摘要

锐钛矿型二氧化钛纳米粉末(TiO2)因具有光催化活性高，化学性质稳定，对生物无毒，原料来源丰富，价格低廉等优势，预期在工业有机污水的光催化降解等方面具有广阔的应用前景。但纳米粉末不易从降解体系中分离，易造成二次污染限制了其大规模应用。以纳米磁性颗粒为核，TiO2为壳的核壳结构纳米铁氧体复合材料兼具壳层的光催化性能和磁核的可磁回收性能，可解决上述问题。本研究采用溶胶-凝胶等方法制备了纳米铁氧体磁核 MFe2O4，单壳层和双壳层纳米铁氧体复合材料，探讨了组成和热处理温度对磁核及复合材料微观结构、磁性能、光催化活性、磁回收率等的影响，并进行了相关的理论分析，得出了如下结论：
　　1.不同温度处理的纳米铁氧体MFe2O4（M=Ni，Co，Mg，Cu，Ca)均为尖晶石结构，平均晶粒尺寸较小；800℃热处理后，晶粒尺寸在35.2~41.3nm之间， NiFe2O4，CoFe2O4和 CuFe2O4对甲基橙无降解作用，而MgFe2O4和CaFe2O4对甲基橙180min的降解率分别为5.0％和7.4%；当 Ms值较大时，只需施加较小的外磁场即可实现纳米铁氧体材料的高效回收；对于确定组成的铁氧体，磁感应强度B值随热处理温度的升高而增大，磁回收率随之越高；
　　2．单壳层结构 NiFe2O4@TiO2和 NiFe2O4@SiO2以及双壳层结构 NiFe2O4@SiO2-25@TiO2-37.5复合材料中，主相分别为尖晶石型 NiFe2O4、锐钛矿型 TiO2、及无定形 SiO2，且磁核 NiFe2O4与壳层 TiO2之间没有明显反应；当 SiO2添加量为25ml，TiO2添加量为37.5ml时，得到的单壳层NiFe2O4@TiO2-37.5和NiFe2O4@SiO2-25，双壳层 NiFe2O4@SiO2-25@TiO2-37.5复合材料，壳层对核的包覆效果最佳，颗粒的平均尺寸分别为30 nm，45 nm和55nm。
　　3.单壳层结构 NiFe2O4@TiO2-37.5和双壳层结构 NiFe2O4@SiO2-25@ TiO2-37.5复合材料对甲基橙的光的初次降解率分别为98.3%和95.6%，初次磁回收率分别为94.1%和93.6%；10次循环实验后的光降解率降幅分别为8.8%和5.2%，回收率降幅分别为3.7%和2.3%；中间层 SiO2的引入可有效阻隔 TiO2光生电子-空穴向NiFe2O4的迁移和复合，使迁移 TiO2表面的电子-空穴的几率增加，提高了纳米复合材料的催化效率，并有利于保持 NiFe2O4磁性的稳定性。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1引言

1.2 TiO2的光催化氧化机理及应用

1.3 TiO2纳米粒子的固化

1.4核壳结构纳米磁性光催化剂

1.5本论文的目的、意义和研究内容

第2章 实验部分

2.1实验原料和设备

2.2 尖晶石型纳米铁氧体及核壳结构纳米铁氧体的制备

2.3 双壳层结构NiFe2O4@SiO2@TiO2复合材料的制备

2.4光催化降解实验

2.5材料的表征

第3章 纳米铁氧体的磁性能对其磁回收率的影响

3.1 SiO2干凝胶和NiFe2O4前驱体粉末的热分解行为

3.2 SiO2包覆NiFe2O4复合物的物相及形貌分析

3.3 MFe2O4的物相分析及光催化性能

3.4 MFe2O4纳米粉末的磁性能对其回收率的影响

3.5本章小结

第4章 NiFe2O4@TiO2复合材料光催化性能研究

4.1壳层TiO2热处理温度的确定

4.2 NiFe2O4@TiO2的物相分析及形貌

4.3 NiFe2O4@TiO2的磁性能

4.4 NiFe2O4@TiO2的光催化活性及回收率

4.5本章小结

第5章 NiFe2O4@SiO2@TiO2光催化性能研究

5.1中间层SiO2 含量的确定

5.2中间层SiO2的作用

5.3 本章小结

第6章 结论

参考文献

附录A(攻读学位期间所发表的学术论文目录)

致谢