基于掺氮碳材料和四氧化三钴的生物燃料电池阳极研究

摘要

生物燃料电池(BFCs)是一种利用微生物或者酶为催化剂把生物质如糖或者乙醇转化为电能的一种特殊燃料电池。其中，酶生物燃料电池(EBFCs)由于氧化底物的专一性、高效性以及可以在温和的条件下操作得到了广泛关注。近年来研究者们致力于通过各种方式提高酶生物燃料电池的输出功率，延长其寿命。此外，无酶生物燃料电池(NEBFCs)因为可以潜在地解决EBFCs的稳定性差、寿命短、功率低的问题，最近也成为BFCs领域的研究热点。本论文分别利用自制的掺氮多孔碳材料和 Co3O4中空纳米柱，构建了两种 EBFCs和一种 NEBFCs，并对其性能进行了研究。具体工作如下：
　　(1)在氧化石墨烯表面原位生长锌基金属框架化合物(ZIF-8)，经过高温碳化后得到掺氮多孔碳/石墨烯复合材料(GNPCSs)。以GNPCSs为葡萄糖氧化酶(GOD)固定材料，戊二醛为交联剂，醛基二茂铁(Fc-CHO)为中间体，制备了(CS/GA-GOD-FC/GNPCSs)/GC酶电极。以(CS/GA-GOD-FC/GNPCSs)/GC电极为生物酶阳极，Pt片电极为阴极构建了生物燃料电池，进行了EBFCs整池性能研究，其开路电位为0.57 V，最大功率密度达64μW cm-2（在0.23 V处获得）。
　　(2)以氧化锌纳米棒(ZnO NRs)为前驱体原位生长制备了棒状ZIF-8，经高温碳化后得到中空多孔纳米碳管(PHTCs)。为了增强 PHTCs的导电能力，进一步在PHTCs表面修饰了金(Au)纳米颗粒，得到 PHTCs@Au。以 PHTCs@Au为固定材料与葡萄糖氧化酶(GOD)混合，戊二醛为交联剂制备了酶生物燃料电池阳极，研究了该电极电催化氧化葡萄糖的性能。以此酶电极为生物阳极，商业Pt片电极作为阴极构建了生物燃料电池，进行了EBFCs整池性能研究，其开路电位为0.63 V，最大功率密度达310μW cm-2。
　　(3)以钴前驱体棱柱为模板生长钴基金属框架(ZIF-67)，经氧化处理得到Co3O4中空纳米柱(Co3O4 HNP)。用扫描电镜，X射线衍射仪对Co3O4 HNP形貌，结构及组成等进行了表征，并以此修饰玻碳电极制备了Co3O4 HNP/GC电极，对其电催化氧化葡萄糖的性能进行了研究。以Co3O4 HNP/GC电极为阳极，商业E-TEK Pt/C/Ni电极作为阴极构建了生物燃料电池，进行了NEBFCs整池性能研究，其开路电位为0.57 V，最大功率密度达485μW cm-2

目录

第1章 绪 论

1.1生物燃料电池概述

1.2 酶生物燃料电池

1.3 非酶生物燃料电池与传感

1.4 本课题选择的意义和内容

第2章 基于氮掺杂多孔碳材料的葡萄糖氧化酶生物燃料电池阳极研究

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 电极材料制备及酶电极构建

2.4结果与讨论

2.4 本章小结

第3章 基于多孔中空管状碳材料的葡萄糖氧化酶生物燃料电池阳极研究

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 基于中空柱状四氧化三钴的生物燃料电池阳极研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

结论

参考文献

附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录

致谢