功能化氧化石墨烯的制备及其对铜(Ⅱ)、铅(Ⅱ)、镉(Ⅱ)的吸附性能研究

摘要

随着工农业的快速发展，水体重金属污染已经成为严重的环境污染问题。铜（Cu）、铅（Pb）和镉（Cd）作为常用的重金属元素，被广泛的应用于电镀、冶金、电池、颜料等领域。这些行业在生产过程中产生了大量的含Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)重金属离子废水。如不采取有效的方法对这些重金属废水加以处理，将会对生态环境和人类健康造成严重威胁。吸附法因操作简单、处理效率高而被看作最有前景的重金属废水处理方法之一。但传统的吸附剂存在吸附容量低、回收困难、pH值适应范围窄和吸附解吸性能较差的问题。因此亟待研发具有优良吸附性能的吸附材料来弥补传统吸附剂的不足。
　　本研究采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯（GO），通过化学共沉淀的方法将Fe3O4磁粒子嫁接到GO表面制得磁性氧化石墨烯（MGO），再以二乙烯三胺五乙酸（DTPA）为改性剂，用二乙烯三胺作为中间体通过氨酰化反应对MGO进行功能化，得到二乙烯三胺五乙酸/磁性氧化石墨烯（DTPA/MGO）新型复合材料。用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、红外光谱仪（FT-IR）、X射线光谱分析仪（XPS）和Zeta电位仪对制备的DTPA/MGO复合材料的表面形态、官能基团和元素组成进行了表征，表征结果表明DTPA成功地嫁接到了MGO表面。
　　探究了溶液初始pH值、重金属离子初始浓度、吸附时间、反应温度和离子强度对DTPA/MGO复合材料吸附性能的影响。实验结果表明溶液pH值为3-6时，DTPA/MGO复合材料对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)离子具有良好的吸附性能。吸附过程能较好地被Langmuir吸附模型和伪二阶动力模型拟合。在pH值为3时，DTPA/MGO复合材料对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)离子的的最大吸附容量分别可达到131.41、387.60和286.53mg/g。热力学研究结果表明吸附过程是吸热和自发的。此外，DTPA/MGO复合材料可以选择性地吸附多元重金属离子混合体系中的Pb(Ⅱ)离子。吸附解吸结果表明，DTPA/MGO复合材料具有良好的再生性能。通过分析DTPA/MGO复合材料吸附前后的表征，对DTPA/MGO复合材料吸附Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)重金属离子的机理进行了探究。得出了DTPA/MGO复合材料的吸附机理主要是吸附剂表面的官能团与重金属离子发生了离子交换、静电吸附和表面络合作用的结论。这些结果均表明，DTPA/MGO复合材料在处理酸性重金属废水，特别是含Pb(Ⅱ)废水的处理上具有较好的应用前景。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1 水体重金属污染概况

1. 1. 1 重金属废水的来源

1. 1. 2 水体重金属污染现状

1. 1. 3 重金属废水的危害

1.2 含重金属离子废水的处理方法

1. 2. 1 化学沉淀法

1. 2. 2 离子交换法

1. 2. 3 吸附法

1. 2. 4 膜过滤

1. 2. 5 电化学法

1. 2. 6 生物法

1. 3. 1石墨烯简介

1. 3. 2氧化石墨烯简介

1. 3. 3石墨烯材料在重金属废水处理中的应用

1.4研究背景及研究内容

1. 4. 1 研究背景

1. 4. 2 研究内容

第2章 功能化磁性氧化石墨烯的制备及表征

2.1 引言

2.2 材料与方法

2. 2. 1 氧化石墨烯改性材料的确定

2. 2. 2 实验材料与设备

2. 2. 3 实验方法与原理

2.3 功能化磁性氧化石墨烯的制备

2. 3. 1 氧化石墨烯的制备

2. 3. 2 磁性氧化石墨烯的制备

2.3.3 DTPA功能化磁性氧化石墨烯的制备

2.4 功能化磁性氧化石墨烯的表征及分析

2. 4. 1 材料的表征方法

2. 4. 2 材料的表征结果

2.5 本章小节

第3章 DTP A/MGO复合材料对Cu(II)、Pb(II)和Cd(II)的吸附性能研究

3.1 引言

3.2 实验材料与方法

3. 2. 1 实验材料

3. 2. 2 实验仪器

3. 2. 3实验方法

3.3材料吸附性能研究

3. 3. 1 溶液p H值对吸附性能的影响

3. 3. 2 初始浓度对吸附性能的影响及等温吸附研究

3. 3. 3 时间对吸附性能的影响及动力学研究

3. 3. 4 温度对吸附性能的影响及热力学研究

3. 3. 5 离子浓度对吸附性能的影响

3. 3. 6 重金属离子共存对吸附性能的影响

3. 3. 7 吸附剂的解吸与重复使用性能

3.4 吸附机理研究

3.5 本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

附录A 攻读学位期间发表学术论文目录

附录B 攻读学位期间所申请的专利目录

致谢