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新型碳材料负载贵金属纳米粒子的制备及其催化性能研究

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第1章 绪 论

1.1 引言

1.2 贵金属纳米粒子

1.3 新型碳材料

1.4 本文构想

第2章 Au/C催化剂的制备、表征及其催化溴苯和苯胺一锅法合成三苯胺的研究

2.1 前言

2.2 本章主要研究内容

2.3 实验部分

2.4 结果与讨论

2.5 本章结论

第3章 Pt/C催化剂的制备、表征及其和Au/C催化剂催化苯甲醇选择性氧化的研究

3.1 前言

3.2 本章主要研究内容

3.3 实验部分

3.4 结果与讨论

3.5 本章结论

第4章 结论与展望

4.1 研究结论

4.2 前景展望

参考文献

致谢

附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录

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摘要

贵金属纳米粒子因为其优异的各方面性能而受到人们越来越多的关注,并被应用于诸如表面增强拉曼光谱、催化、医药等多方面。本文使用浸渍法将贵金属金和铂吸附在新鲜的鸡蛋壳膜上,并利用氮气保护的环境中高温热解所产生的还原性气体对贵金属进行还原,得到分散性较好的碳负载金和铂纳米粒子催化剂,所得催化剂通过X射线粉末衍射、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱仪和固体紫外漫反射来对材料进行分析研究。已完成的工作大致可分为两个部分:
  一、以四水合氯金酸为金源,将其制备成氯金酸的乙醇溶液,取适量溶液将鸡蛋壳膜置于溶液中,待溶液颜色褪去,取出后高温煅烧,所得黑色样品即Au/C催化剂。其中催化剂中的金纳米粒子分布均匀,粒径较小,介于2-6nm之间,且其对催化溴苯和苯胺反应生成三苯胺有着较好的催化活性和稳定性。载体是纳米金稳定的重要因素,当煅烧温度为1000℃时,载体结构遭到破坏,纳米金团聚得到大块的金粒子,使催化活性大幅度下降。
  二、以六水合氯铂酸为铂源,使用相同的方法制备得到Pt/C催化剂。通过透射电子显微镜可以得知铂纳米粒子同样均匀的分布在载体上,粒径大小介于5-8nm之间。所得的催化剂对苯甲醇的有氧氧化有着较好的催化活性,且生成的苯甲醛的选择性可达99.9%。因为贵金属纳米粒子具有的等离子体共振效应,所以对Au/C和Pt/C催化剂的光催化苯甲醇氧化进行了考察,结果表明这种碳负载贵金属纳米粒子催化剂对该反应有着较好的光催化活性,对苯甲醛选择性高,且当粒径较小时,活性随负载量提高而升高。

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