La2O3改性MCF和纳米CeO2负载镍基催化剂的制备及其CH4-CO2重整反应催化性能研究

摘要

随着当前社会的迅猛发展以及科技不断进步，能源对于人类社会来说已经变得十分重要，但同时，环境问题却变得日益严峻。随着煤炭、石油等资源的逐渐消耗及枯竭，未来天然气将会逐渐成为能源结构中的主流。目前使得全球变暖的主要原因是温室效应，而温室效应的元凶主要是CO2和CH4，所以减少CO2和CH4的排放对改善温室效应起着有利的作用。而CH4-CO2重整反应将两种温室气体作为原料气在催化剂作用下生成合成气，在环境保护方面发挥着积极的影响。这也是CH4-CO2重整反应成为研究热点的原因之一。目前，对于CH4-CO2重整反应而言，镍基催化剂因镍贮量较大，价格较低而成为研究和开发的热点，但是由于镍基催化剂容易因积碳烧结而使催化剂失去活性，所以难以将其实现工业化。
　　本文在大比表面积载体MCF的基础上加入了碱性氧化物La2O3作为助剂，制备了不同La2O3含量及镍含量的镍基催化剂。实验结果表明，添加了La2O3的镍基催化剂能够增强载体和活性金属之间的相互作用，并且使活性金属的分散度得到提高。同时，碱性氧化物La2O3的加入能够促进载体对CO2的吸附和活化，在一定程度上抑制积碳，从而使催化剂的催化活性和稳定性得到提高。
　　此外，本文还成功制备出了具有TaskerⅢ型强极性(200)表面的纳米立方体CeO2为载体的镍基催化剂。纳米立方体结构和离子交替层的CeO2(200)表面能够调节CO2和CH4的吸附和活化，特别是能够防止因积碳和镍粒子烧结而引起的失活。由于CeO2纳米立方体的特殊高表面活性，有利于提高活性金属的分散度，并且还能够增强载体与活性金属之间的相互作用，从而能够抑制催化剂表面镍颗粒的烧结，并且对抑制积碳也能起到促进作用。结果表明Ni-CeO2立方体催化剂与以普通CeO2为载体的Ni-CeO2普通催化剂相比，Ni-CeO2立方体催化剂的抗积碳性能及催化活性均较好。

目录

声明

第一章 前言

1.1 CH4-CO2重整反应研究背景

1.2 CH4-CO2重整反应研究现状

1.3 本论文研究目的和内容

第二章 实验部分

2.1实验试剂

2.2 实验仪器

2.3 实验步骤

2.4 催化剂活性评价方法

2.5载体、催化剂及积碳的表征方法

第三章 La2O3掺杂镍基催化剂的合成及其在CH4-CO2重整反应中催化性能的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 实验结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 CeO2立方体负载镍基催化剂的制备及其在CH4-CO2重整反应中的性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

论文总结

参考文献

致谢

附录 攻读硕士学位期间发表的学术论文及收录情况