新颖的多金属氧酸盐基有机-无机杂化层状物的离子热合成与表征

摘要

多金属氧酸盐（POM）基有机-无机材料在燃料电池，医学，光催化等广阔领域中有巨大的应用。这样的杂化物材料为人们在单一相中进行结合有机与无机组分进而得到某些独特性质提供了良好的机会。混合材料的这些性质取决于POM和有机组分的连接，由于POM具有很高的离散性和可迅速移动的离子结构，POM被认为是质子传导的有吸引力的候选物质之一。在基于POM的混合有机-无机材料中，导电性通常来自配体水和配位水作为质子给体或载体，这些性能启发了我们在在燃料电池中进行应用质子导体，需要大量和高迁移率的质子载体以实现高质子传导性。但是，这种材料的合成是合成化学中最具挑战性的问题之一。由于许多材料在离子热合成条件下制备较为简单，离子热现在被认为是一种更有效和环境友好的合成方法。
　　本文制备了两种 POM（通过单晶 X-射线衍射仪测试指明了是目标化合物），三种有机配体（通过红外光谱，固体紫外光谱测试等证实是目标化合物），在实验中使用离子热合成法进行制备目标晶体。
　　离子热的条件下构筑了两例多酸基有机无机杂化化合物(H4C3N2(C6H4N)2N2C3H4)2/∞[Mo11O34] H2O(1)和(H6C5N(CH2)3NC5H6)1/∞[Mo4O13](2)，它们是基于∞[MonO3n+1]2-(n=11,4)基本结构单元，并且分别与Bis-(4-imidazol-1-yl-phenyl)-diazene和1,3-Di-(4-pyridyl)-propane有机配体作为抗衡阳离子组成的。
　　基于β-[Mo8O26]4-的构筑了1例同多钼酸盐基金属有机开放框架合物[AgL][MoVMo3VIO12]（L=BBTZ=1,4-bis((1H-1,2,4-triazol-1-yl)methyl)benzene，化合物3）,有机配体和多金属氧酸盐（POM）通过离子热合成法合成了内部由Mo-N键直接相连的目标化合物。
　　制备的化合物通过单晶 X-射线衍射仪进行结构表征，得到化合物的晶体结构数据，利用晶体结构解析软件对所得晶体数据进行了结构优化处理，并通过专业晶体绘图软件diamond得到化合物晶体结构示意图。化合物进行了拉曼，红外，XPS等一系列光谱表征以辅助确定化合物的晶体结构，最后对化合物的质子导电、光催化、气体吸附等性质做了详细的研究。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1 本课题的研究背景与意义

1.2 新颖的多金属氧酸盐基有机-无机杂化材料研究的现状和未来发展趋势

1.3 本设计完成的主要工作

第2章 两种新颖基于∞[MonO3n+1]2-单位（n=11，4）具有质子传导的多酸化合物的离子热合成与表征[30]

2.1 概述

2.2 简介

2.3 实验部分

2.4 结果与讨论

2.5 本章小结

第3章 基于β-[Mo8O24]2-至Mo-N键的新型自相互渗透的有机多钼酸盐聚合物的离子热合成与表征

3.1 概述

3.2 简介

3.3 实验部分

3.4 综合讨论

3.5 本章小结

第4章 结 论

致谢

参考文献

作者简介

攻读硕士学位期间研究成果