磷钨杂多化合物制备及其在柴油氧化脱硫中的应用

摘要

随着社会发展，经济繁荣，人类对能源的需求量越来越大，能源的大量消耗使大量的污染物直接排放到自然环境中，造成大气污染。而在这些污染物中SO<,x>对环境造成的污染最严重，它不仅会形成酸雨腐蚀桥梁等建筑物，还会损害人体呼吸道的健康。在大城市中，汽车保有量逐年迅速递增，汽车尾气排放出来的硫化物是除CO<,2>以外的第二大城市大气污染物，如何降低燃料油品中的硫含量是降低汽车尾气污染的关键。 在实际生产中，加氢脱硫(HDS)是被广泛采用的传统脱硫工艺技术，但是它的反应条件高，需要高温高压，运行成本和维护费用也很高，让一些小型炼油厂难以采用。近年来，氧化脱硫技术作为一种生产低硫燃料油品的新方法，因其高效，反应条件温和，工艺简单，费用低廉而受到了广泛关注。同时杂多化合物因其制备方法简单，价格比贵金属催化剂低，兼具高效催化活性与绿色环保，而成为研究热点并在绿色有机催化领域应用广泛。 本文通过改变反应物Na<,4>P<,2>O<,7*>10H<,2>O，Na<,2>WO<,4>-2H<,2>O和WO<,3>的配比，并以此为因素进行正交实验，用固相反应法合成了多种不同成分的磷钨杂多化合物(TPHC)。然后以所合成产物为催化剂，H<,2>O<,2>、H<,2>O<,2>-过氧乙酸为氧化剂分别对柴油进行了氧化脱硫试验，并探讨了氧化脱硫实验的最佳反应条件。脱硫实验结果表明所合成的磷钨杂多化合物确实具有催化性能；结合数学分析，发现催化性能随反应物摩尔配比的变化而变化，且WO<,3>摩尔比的影响最为显著；通过XRD与FT-IR图谱分析，发现磷钨杂多化合物的催化性能与端氧Od的活性有关，Od的活性越大，其得失电子能力越大，反映出的磷钨杂多化合物催化性能越好。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1大气污染的来源、特征及现状

1.1.1大气污染的来源

1.1.2大气污染的现状

1.1.3控制大气污染的主要手段

1.2燃料油品低硫化技术的发展现状

1.2.1加氢脱硫(HDS)技术

1.2.2非加氢脱硫技术

1.3杂多化合物概述

1.3.1杂多化合物的结构和特性

1.3.2杂多化合物的制备

1.3.3杂多化合物的功能和应用

1.4研究课题的目的、意义和目标

1.4.1研究目的、意义

1.4.2研究内容

1.4.3研究目标

第2章磷钨杂多化合物的制备及表征

2.1实验条件

2.1.1试剂及实验仪器

2.1.2表征方法

2.2磷钨杂多化合物的制备

2.2.1第一组正交实验试样的制备

2.2.2第二组正交实验试样的制备

2.3磷钨杂多化合物的表征

2.3.1 EDS元素定量分析

2.3.2粉晶X-射线衍射表征

2.3.3傅立叶变换红外光谱表征

2.4小结

第3章柴油氧化脱硫的实验研究

3.1实验部分

3.1.1实验试剂

3.1.2实验仪器及装置

3.1.3实验结果分析方法

3.2结果与讨论

3.2.1第一组正交实验TPHC对氧化脱硫的影响

3.2.2氧化剂种类对氧化脱硫的影响

3.2.3氧化剂浓度对氧化脱硫的影响

3.2.4第二组正交实验TPHC对氧化脱硫的影响

3.3小结

第4章磷钨杂多化合物的化学组成对氧化脱硫的影响

4.1正交实验分析

4.1.1正交实验水平指标和与极差分析

4.1.2正交实验方差与显著性分析

4.2脱硫率与磷钨杂多化合物化学组成的关系

4.3 小结

第5章磷钨杂多化合物的结构对氧化脱硫的影响

5.1磷钨杂多化合物的二、三级结构

5.1.1第一组正交实验试样的XRD分析

5.1.2第二组正交实验试样的XRD分析

5.2磷钨杂多化合物的一级结构

5.2.1第一组正交实验试样的FT-IR分析

5.2.2第二组正交实验试样的FT-IR分析

5.3脱硫率与磷钨杂多化合物结构的关系

5.3.1第一组正交实验TPHC结构对脱硫率的影响

5.3.2第二组正交实验TPHC结构对脱硫率的影响

5.4小结

第6章结论

参考文献

致谢