蒙脱石复合颗粒吸附剂的制备及处理含重金属废水的研究

摘要

本课题通过调查国内外蒙脱石研究利用现状，并参考目前蒙脱石及其它粘土矿物材料制备用作吸附剂的研究基础上，提出了一种用蒙脱石制备吸附剂的新方法，即以蒙脱石为主要原料，粉煤灰为辅料，工业淀粉为添加剂，通过人工造粒制成颗粒吸附剂，用于吸附处理含重金属离子废水。试验研究了蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料的最佳制备条件及其处理含重金属离子废水的适宜条件，并在此基础上，对所制备的蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料进行了结构表征及吸附机理研究。 蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料的制备研究了蒙脱石/粉煤灰的混合比、焙烧温度、焙烧时间、添加剂(工业淀粉)比例、颗粒直径等因素。通过实验确定蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料制备最佳工艺条件为：蒙脱石与粉煤灰的比例7:3，焙烧温度450℃，焙烧时间为0.5h，添加剂比例为蒙脱石/粉煤灰总质量的10％，颗粒直径为1～2mm。按上述条件所制成的颗粒吸附材料吸附效果好，且散失率低。 蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料的结构表征采用了X射线衍射分析(XRD)、差热分析(DTA/TG)及扫描电子显微镜(SEM)等先进测试技术。XRD图谱分析表明蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料焙烧前后其物相组成基本未发生变化；DTA/TG分析表明颗粒吸附材料焙烧前后其蒙脱石结构变化不大，主要是失去蒙脱石中的吸附水和层间水；SEM图像分析显示未焙烧的蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料几乎未见有显气孔，有极少量的空洞，而焙烧后的蒙脱石/粉煤灰颗粒微孔结构十分明显，形状规则，孔径大小约20～50μm。 蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料去除重金属离子的适宜条件为：Cu2+在初始浓度为200mg·L-1时，吸附反应时间为80min，温度t=30℃时，投加量为12g·L-1时，pH=5.03时，去除率为92.89％；Zn2+在初始浓度为50mg·L-1时，吸附反应时间为60min，温度t=30℃时，投加量为20g·L-1时，pH=3.00时，去除率为96.27％；Ni2+在初始浓度为50mg·L-1时，吸附反应时间为80min，温度t=30℃时，投加量为24g·L-1时，pH=7.0时，去除率为91.66％。由正交试验研究结果得知，颗粒对Cu2+去除率的影响因素主次顺序依次为：吸附剂投加量>溶液初始pH>吸附反应时间>溶液初始浓度；颗粒对Zn2+去除率的影响因素主次顺序依次为：溶液初始pH>吸附剂投加量>吸附反应时间>溶液初始浓度；颗粒对Ni2+去除率的影响因素主次顺序依次为：吸附反应时间>溶液初始pH>吸附剂投加量>溶液初始浓度。 蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料吸附机理研究表明：吸附基本符合一级反应动力学方程Ct=C0×e—kt，即lnCCu2+=—0.0223t+4.8007,lnCZn2+=—0.0066t+3.03,lnCNi2+=—0.0047t+3.4447。说明液膜扩散为吸附过程的主控步骤。以吸附Cu2+为例，吸附剂对Cu2+的等温吸附曲线符合Langmuir型。吸附热力学研究表明△H=-14.34kJ/mol；△S=—29.50J/mol·K；求得常温下△G=—5.54kJ/mol<0，热力学数据表明自由能的减少是颗粒吸附剂材料吸附的推动力。 蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料解吸再生试验分别用1mol·L-1的HNO3、HC1、HC1+NaCl(1:1)、NaCl溶液对吸附饱和的颗粒吸附材料进行解吸再生试验，试验研究结果表明：用1mol·L-1NaCl解吸再生效果最好，经过五次再生和重复使用仍保持较高的去除率，分别为78.63％、82.92％和79.00％，散失率分别为6.12％、7.37％和9.34％。说明所制的颗粒吸附材料重复吸附处理废水中重金属的效果较好，且造粒效果较好。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1水体中重金属污染现状及危害

1.2重金属离子的常用处理方法

1.2.1化学法

1.2.2物理法

1.2.3生物处理法

1.3蒙脱石简介

1.3.1蒙脱石的结构与组成

1.3.2蒙脱石处理废水的研究现状

1.4粉煤灰简介

1.4.1粉煤灰的结构与组成

1.4.2粉煤灰处理废水的研究现状

1.5课题研究目的及意义

1.6课题研究主要内容及技术路线

1.6.1课题研究主要内容

1.6.2课题研究技术路线

第2章试验材料、设备及方法

2.1试验材料

2.1.1主要试剂

2.1.2蒙脱石

2.1.3粉煤灰

2.2试验设备

2.3试验方法

2.3.1标准曲线的测定方法

2.3.2复合颗粒吸附剂的制备方法

2.3.3散失率的测定

2.3.4重金属离子吸附去除率的测定

2.3.5表征方法

2.3.6重金属离子吸附量的计算

2.3.7颗粒吸附材料的静态再生试验

第3章蒙脱石复合颗粒吸附剂的制备与表征

3.1蒙脱石复合颗粒吸附剂制备工艺研究

3.1.1焙烧温度的影响

3.1.2蒙脱石/粉煤灰混合比影响

3.1.3添加剂比例的影响

3.1.4粒径的影响

3.1.5焙烧时间的影响

3.2蒙脱石复合颗粒吸附剂的表征

3.2.1 X射线衍射分析(XRD)

3.2.2热分析(DTA/TG)

3.2.3扫描电子显微镜(SEM)

3.3本章小结

第4章颗粒吸附剂吸附处理含重金属离子废水研究

4.1单一重金属离子体系吸附试验

4.1.1吸附处理时间的影响

4.1.2复合颗粒吸附剂用量的影响

4.1.3重金属离子初始浓度的影响

4.1.4吸附温度的影响

4.1.5溶液初始pH值的影响

4.2正交试验

4.3本章小结

第5章颗粒吸附材料的静态再生研究

5.1解吸剂的选择

5.2蒙脱石/粉煤灰颗粒吸附材料多次再生试验研究

5.3本章小结

第6章颗粒吸附剂对重金属离子的吸附作用机理探讨

6.1颗粒吸附材料对重金属离子的吸附动力学探讨

6.2颗粒吸附材料对重金属离子的吸附热力学探讨

6.3颗粒吸附材料对重金属离子的等温吸附曲线

6.4颗粒吸附材料对重金属离子吸附机理分析

6.4.1蒙脱石吸附机理分析

6.4.2粉煤灰吸附机理分析

6.5本章小结

第7章结论

参考文献

致谢

附录攻读硕士学位期间公开发表的论文