具有光热协同作用的纳米TiO2及Pt/TiO2复合光催化剂的制备和气相光催化性能

摘要

纳米TiO2作为一种廉价、无毒、高效光催化纳米材料是最有应用前景的环境净化材料之一,广泛用于水污染物的光催化净化。但当用TiO2作为光催化剂用于挥发性有机化合物(VOC)的催化净化时,在光催化氧化降解过程中,有许多难降解的中间产物吸附在光催化剂表面,使其快速失活。因此如何提高其光催化稳定性,并进一步提高其光催化效率仍然是现阶段光催化领域最重要的任务之一。本文制备了纳米Ti02及Pt/TiO2复合光催化剂,采用XRD、拉曼光谱、BET、TEM、紫外可见吸收和光电流等测试手段对其进行了分析和表征,研究了在光催化、热催化及光热共同催化作用条件下,这些催化剂对VOC的催化降解性能,其主要研究内容及结论如下:
　　 1、采用高能球磨和高温煅烧对纳米TiO2(P25)进行处理,结果表明,处理后的纳米TiO2催化剂对染料溶液光催化降解和对苯气相光催化降解:光催化活性都有很大的提高。研究发现,高能球磨和高温煅烧处理使纳米TiO2的结构发生重组,形成了更多的金红石/锐钛矿异质结,提高了光生电子和空穴的分离效率,从而提高了其光催化活性。
　　 2、采用气相光催化还原法制备了纳米:Pt/ZiO2复合光催化剂,研究了在光催化、热催化及光热共同催化作用条件下,该复合催化剂对苯、甲苯、丙酮等有机污染物的气相催化降解性能,发现在光热共同催化作用条件下,纳米Pt/TiO2复合光催化剂的催化效率不仅远高于单纯的光催化和热催化效率之和,也远高于TiO2的光热协同催化效率和Pt/TiO2的热催化效率之和,而且表现出优良的光催化稳定性。这些结果表明,纳米Pt/TiO2复合光催化剂在催化过程中存在光热协同作用。研究表明,纳米Pt/TiO2复合光催化剂的光热协同作用的本质如下:1)TiO2催化剂中的晶格氧参与苯的催化氧化,而产生的TiOx(x＜2)被氧气重新氧化成TiO2。光热协同作用的本质在于与单一的TiO2热催化相比,在光热催化反应过程中TiO2的晶格氧氧化苯所需要的活化能大幅度降低,从显著提高了催化效率。2)氧气分子在纳米Pt催化剂表面发生解离吸附形成具有高氧化活性的吸附态氧原子,这些吸附态氧原子不仅可以催化氧化有机污染物分子从而实现常规的负载型Pt催化剂的热催化氧化功能,而且还溢流到纳米TiO2催化剂表面,显著加速TiOx(x＜2)被氧气重新氧化成TiO2,从而极大地提高了纳米TiO2的光热协同催化氧化活性。

目录

文摘

英文文摘

第1章 绪论

1.1 研究背景

1.2 TiO2的结构

1.3 TiO2光催化剂的研究进展

1.3.1 光催化剂的选择

1.3.2 光催化基本原理

1.3.3 纳米TiO2光催化剂光催化活性

1.3.4 提高TiO2光催化剂活性的途径

1.4 半导体光催化剂降解有机污染物的研究现状

1.4.1 芳香族有机污染物

1.4.2 醇、酮、醛类有机污染物

1.4.3 链烃有机污染物

1.4.4 含氯有机污染物

1.4.5 含氮有机污染物

1.5 课题研究的目的和意义

第2章 二氧化钛结构重组与其光催化活性增强的关系

2.1 引言

2.2 实验部分,.

2.2.1 实验仪器

2.2.2 实验药品

2.2.3 TiO2催化剂的制备

2.2.4 TiO2催化剂的性能测试设计及表征

2.3 结果与讨论

2.3.1 催化剂的表征

2.3.2 催化剂的催化活性分析

2.4 小结

第3章 Pt/TiO2光热协同催化的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验仪器

3.2.2 实验药品

3.2.3 催化剂的制备

3.3 结果与讨论

3.3.1 Pt/TiO2催化剂的表征

3.3.2 气相光催化降解苯的催化活性

3.3.3 不同铂负载量对Pt/TiO2复合催化剂催化性能的影响

3.3.4 气相光催化降解苯的催化稳定性

3.3.5 Pt/TiO2催化剂光热协同催化氧化的机理

3.4 小结

第4章 结论

参考文献

发表论文及目录

致谢