MnOx/粉煤灰催化剂的制备与研究

摘要

氮氧化物是目前主要的大气污染物之一，随着我国工业的快速发展，氮氧化物的污染日益严重，对氮氧化物减排是国家“十二五”后的主要任务。作为脱硝效率最高、条件最为成熟、应用最广的脱硝技术，选择性催化还原技术(SCR)也越来越受到重视。作为SCR技术的核心，SCR催化剂的研制开发是众多学者研究的热点，增加催化剂的脱硝效率，降低催化剂的制备成本是催化剂研究的重点。目前工业上广泛使用的V2O5/TiO2催化剂不能适用于低温脱硝，且价格昂贵。本文主要研究低温型SCR催化剂，致力于降低催化剂的制备成本，同时实现粉煤灰的资源化再利用。
　　本文首先使用发电厂炉灰为研究对象，利用炉灰作催化剂载体，醋酸锰为前驱体，使用浸渍法将Mn负载到炉灰上，制备负载型MnOx/粉煤灰低温脱硝催化剂。同时讨论了活性物质 Mn的负载量、催化剂焙烧温度以及载体预处理温度对催化剂脱硝性能的影响，探索出最佳的工艺条件。实验发现，当Mn的负载量为25％（质量分数）、炉灰预处理温度为500℃、焙烧温度为400℃时，催化剂表现出最好的脱硝活性，其脱硝率能达到80%。
　　其次分别使用I级粉煤灰和III级粉煤灰作催化剂载体，同样采用浸渍法制备出一系列MnOx/粉煤灰催化剂。脱硝活性测试显示，和炉灰的最佳工艺条件一样，Mn负载量为25%、粉煤灰预处理温度为500℃以及催化剂焙烧温度为400℃时催化剂具有较好的脱硝活性，且三种不同载体催化剂的最佳脱硝率相差不大。载体预处理温度和催化剂焙烧温度对III级粉煤灰的影响较小。
　　然后研究了催化剂结构与脱硝性能的关系。研究发现，MnOx/粉煤灰催化剂中的物相组成较为简单，Fe2O3的存在有利于提高催化剂的催化效率，活性MnOx主要以Mn3O4的形式存在。对载体粉煤灰进行预处理能增大载体的孔径大小，大的孔径将有利于浸渍时活性物的浸入。
　　最后利用原位红外研究了气体在催化剂表面的吸附情况、探索MnOx/粉煤灰催化剂的催化机理。研究发现，反应气体NH3和NO在催化剂表面单独吸附时，吸附强度较弱；当反应系统中通入O2后，NO和NH3的吸附强度提高。

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第一章 绪论

1.1 课题研究背景

1.2 烟气脱硝技术

1.3Mn系SCR低温脱硝催化剂

1.4 催化剂的合成方法

1.5 SCR脱硝催化剂研究方向

1.6粉煤灰性质与作用

1.7 课题的提出及研究内容

第二章 实验方法

2.1 实验方案

2.2 催化剂的制备

2.3 催化剂性能测试方法

2.4 催化剂结构表征手段

第三章 MnOx/粉煤灰催化剂制备工艺因素影响研究

3.1 实验用粉煤灰的特性分析

3.2 锰负载量对MnOx/粉煤灰催化剂性能的影响规律

3.3 焙烧温度对MnOx/粉煤灰催化剂性能的影响

3.4 粉煤灰特性对催化剂性能的影响

3.5 本章小结

第四章 MnOx/粉煤灰催化剂结构与性能关系研究

4.1 MnOx/粉煤灰催化剂的物相分析

4.2 MnOx/粉煤灰催化剂的孔结构分析

4.3 MnOx/粉煤灰催化剂的TPR分析

4.4 MnOx/粉煤灰催化剂的NH3-SCR催化还原过程分析

4.5影响MnOx/粉煤灰催化剂性能的结构因素讨论

4.6 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 本论文工作总结

5.2 展望

致谢

参考文献

附录