纳米零价铁/累托石的制备及其在超声条件下降解有机污染物的研究

摘要

近年来，随着国家污水排放标准的逐步提高，染料等有机废水因其毒性高、可生化性差、难以用传统的水处理技术处理而受到了广泛的关注，如何高效地处理染料等有机废水一直是污水处理领域的研究热点。纳米零价铁（nZVI）因其具有较大的比表面积和较高的反应活性，且能够有效地处理有机废水而备受重视。然而，在实际中，单独使用nZVI仍存在着很多不足，例如稳定性差、颗粒易团聚等，从而导致降解效率差。为了解决上述问题，许多材料被选择作为载体负载nZVI颗粒以减少nZVI颗粒的团聚。超声（US）辐射能够产生羟基自由基、超氧自由基等可降解有机污染物的活性物质，故通常作为物理辅助手段用于污水处理中。本研究选择价廉易得的累托石（Rectorite）粘土为载体，合成了纳米零价铁/累托石（nZVI/R）复合材料，分析了其物理化学特性，研究了其在超声条件下对水溶液有机污染物的降解性能。主要研究内容如下：
　　以累托石作为载体，通过液相还原法将Fe3+还原为nZVI，成功制备了nZVI/R复合材料。采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和氮气脱附吸附等表征技术对nZVI/R复合材料的组成和结构等进行了分析。XRD分析结果表明，nZVI/R复合材料被成功地制备；SEM分析结果表明，nZVI/R复合材料中的nZVI颗粒高度分散；BET计算结果可知，nZVI/R复合材料的比表面积为21.43 m2/g，大于累托石的比表面积（4.30m2/g）和nZVI颗粒的比表面积（17.97 m2/g）。
　　以难生物降解的偶氮染料甲基橙（MO）水溶液为目标污染物，评价了nZVI/R复合材料在超声条件下对水溶液中MO的降解性能，探讨了US/nZVI/R体系中反应初始pH值、nZVI/R复合材料的投加量等参数对MO溶液降解效果的影响。实验结果表明，反应20 min时，MO溶液的去除率和COD去除率分别达到93％和64%以上，超声辐射可以显著提高nZVI/R对MO的降解效果，并且US/nZVI/R体系在较宽的pH范围（2-9）内对 MO溶液均具有较好的降解效果。为了证明nZVI/R复合材料的普适性，本实验还研究了US/nZVI/R体系对水溶液中抗生素甲硝唑的降解。实验结果显示，US/nZVI/R体系对甲硝唑水溶液也具有很好的降解效果，反应不到10 min，甲硝唑的去除率可以达到97%以上。通过化学荧光法测定了反应的活性基团，分析了US/nZVI/R体系降解有机污染物的可能机理。
　　综上所述，nZVI/R复合材料对甲基橙和甲硝唑水溶液均具有较好的降解效果，对染料和医药等难降解废水的处理有很好的应用前景。

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第1章 绪论

1.1染料废水的现状及处理技术

1.2 纳米零价铁的研究概况

1.3累托石的结构特性及应用研究现状

1.4超声/纳米零价铁体系降解污染物的研究现状

1.5本研究的主要内容及意义

第2章 nZVI/R复合材料的制备及表征

2.1实验部分

2.2 nZVI/R复合材料的分析方法及表征

2.3 nZVI/R复合材料的表征结果及讨论

2.4小结

第3章 US/nZVI/R体系的氧化降解性能研究

3.1实验试剂与仪器

3.2目标污染物的性质

3.3 MO溶液的配制和标准曲线的绘制

3.4 甲硝唑溶液的配制和标准曲线的绘制

3.5 US/nZVI/R体系对有机污染物的氧化降解实验

3.6 US/nZVI/R体系对水溶液中MO的氧化降解效果

3.7 nZVI/R复合材料对甲硝唑的氧化降解效果

3.8小结

第4章 US/nZVI/R体系降解有机污染物的机理研究

4.1实验试剂及仪器

4.2 分析方法

4.3实验结果与讨论

4.4小结

第5章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

致 谢(一)

致 谢(二)

攻读学位期间发表论文