磁性复合吸附材料的制备及其对重金属废水处理性能研究

摘要

重金属污染问题近年来不断引起公众关注，重金属在自然环境中无法去除且会产生巨大的累积效应，水体及土壤重金属污染直接影响人类健康。根据重金属去除实际应用要求设计制备了磁性复合型吸附材料，将其用于单一溶质废水和复合型重金属废水的吸附研究。主要研究内容如下： （1）以共沉淀法制备了Fe3O4颗粒，利用KH-550（3-氨基丙基三乙氧基硅烷）对其表层包裹SiO2并通过交联作用将PAA（聚丙烯酸）、PEI（聚乙烯亚胺）与Fe3O4基体进行聚合接枝和进一步修饰。以FT-IR（傅里叶红外光谱）、VSM（振动样品磁强计）、XRD（X射线衍射图谱）、SEM（扫描电镜）、BET（比表面积分析）等测试手段对材料的磁特性、官能团类型、晶形结构、表面形貌等物理化学特定进行了分析。结果证明活性基团成功对材料表面进行了修饰。 （2）单因素实验探究反应条件与制备的核壳式磁性吸附材料Fe3O4@SiO2(-NH2/-COOH)对Cd2+、Pb2+、Cu2+吸附量的关系。结果表明：材料在pH值为7~9时吸附去除效果最为显著，而强酸性体系不利于吸附；离子浓度和温度升高有利于促进材料表面点位与重金属作用；吸附材料用量较低时单位质量的吸附量更高。 （3）通过等温吸附模型进行了热力学研究：Langmuir模型拟合R2＞0.97， Freundlich模型相关性 R2＞0.85；Langmuir模型理论假设更为接近Fe3O4@SiO2(-NH2/-COOH)对重金属的真实热力学吸附行为，说明材料主要为单层均匀吸附。进一步以Langmuir模型检验不同温度下的实验情况：结果显示材料对Pb2+的最大吸附量为106.2 mg/g，Cd2+的最大吸附量为65.3 mg/g，Cu2+的最大吸附量为37.9 mg/g。吉布斯相关函数计算显示吸附过程自发进行。 （4）探讨了各重金属吸附量与时间的关系，并分别采用几种动力学模型做拟合。结果显示材料对三种离子的吸附反应主要发生在0.5 h内，1.5 h后吸附量不再发生变化。动力学模型拟合结果为：准一级动力学模型R2＞0.3；修正的Elovich模型R2＞0.6；准二级动力学模型R2＞0.99；粒子内扩散模型R2＞0.41。单一溶质溶液中的吸附行为与准二级动力学理论假设最为契合，说明材料活性基团与重金属以化学键形式结合。 （5）对磁性吸附材料进行复合型重金属离子溶液中的吸附性能测试。磁性复合材料在pH值为7~8左右对混合溶质体系的综合去除结果最为理想，对Pb2+吸附量为37.3 mg/g，对Cd2+吸附量16.2 mg/g，Cu2+吸附量为9.2 mg/g。各离子的竞争吸附先后顺序为Pb2+>Cd2+>Cu2+。复合型废水中的吸附反应在2 h左右实现吸附平衡。实际重金属废水实验发现对Pb2+的净化效果最好，去除率＞90%，同时证明材料对低浓度废水的适用性较高。 （6）磁性材料具有良好的磁分离性能，5 min即可实现与废水的分离。再生后的吸附材料对Pb2+、Cd2+、Cu2+仍然有很好的吸附效果，经单次再生后吸附容量为非再生的90%以上。磁性材料在弱酸或弱碱性条件下稳定性良好，但极端酸性条件会导致一小部分磁性吸附剂变性。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 重金属

1.2 磁性复合材料

1.3 研究的主要内容

1.4 研究的理论支撑

第二章 材料的制备与表征分析

2.1 试剂与仪器

2.2 材料制备方法

2.3 材料表征方法

2.4 表征结果与讨论

2.5 本章小结

第三章 吸附性能实验

3.1 试剂与仪器

3.2 实验方法

3.3 影响因素探究

3.4 吸附热力学

3.5 吸附动力学

3.6 本章小结

第四章 复合型废水吸附实验

4.1 试剂与仪器

4.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 再生性和稳定性研究

5.1 试剂与仪器

5.2 实验方法

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 结论与展望

6.1 主要结论

6.2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士期间研究成果