颗粒尺寸效应对锰基钙钛矿氧化物LaCaMnO铁磁相变的影响

摘要

本论文以La2/3Ca1/3MnO3为研究对象，用两种制备工艺得到了单相多晶样品，样品的主要区别在于其颗粒大小的不同。对两类样品进行了铁磁相变、比热和交流磁化率的研究，得出以下结论。 1、同样烧结温度下固相反应法制备样品的颗粒比溶胶凝胶法要大，颗粒的大小随着烧结温度的升高而增加。 2、固相反应法1450°C烧结样品的铁磁相变属于一级相变；溶胶凝胶法1100°C烧结样品的铁磁相变属于二级相变，其临界指数分别为a＝0.61，＝0.3226，?＝1.38和d＝4.92。 3、溶胶凝胶法1100°C烧结样品表现出强烈的颗粒尺寸效应和界面效应。由于其颗粒比较小，其颗粒为单畴结构。较小的颗粒尺寸导致了较多的颗粒界面和颗粒界面处较高的自旋无序度，因此整体表现出较大的电阻率以及低温下的电阻极小值。颗粒界面处产生自旋无序和受挫，导致颗粒间耦合作用的削弱。较多的颗粒界面使得这个效应更加明显，因此溶胶凝胶法1100°C烧结样品整体的交流磁化率虚部数值较小。由于颗粒界面的自旋无序度与颗粒大小成比例，颗粒越小颗粒界面自旋无序度也越高。这使得在10K时5T下该样品也未能达到理论饱和磁化强度。通过对高温区交流磁化率的拟合，得出该样品的有效自旋量子数低于理论值，也说明了较多的颗粒界面对整体的贡献已经相当大，细微颗粒的磁矩已经不适合看成一个超自旋。 4、固相反应法1450°C烧结样品的性质类似于单晶样品。由于其颗粒较大，颗粒内部存在磁矩取向无序的磁畴。磁畴之间的相互作用使得该样品在高于居里温度附近温区具有变磁性行为特征，在低温区表现出的临界翻转磁场也较高。较大的交流磁化率虚部也显示了样品中颗粒之间和磁畴之间的相互作用较强。在对交流磁化率实部的拟合过程中发现其有效自旋量子数大于理论值，颗粒总体磁矩可以看成一个超自旋。 5、较大的颗粒导致较高的均匀度，从而产生较强的相互作用；较小的颗粒导致大量的界面自旋无序，降低了均匀度，导致相互作用的削弱。强相互作用可能使得样品的磁相变属于一级相变，弱相互作用可能导致了一级相变过渡为二级相变。这个结论与A.Moreo,M.Mayr和J.Burgy等人有关铁磁相变的报道是一致的。