基于胺基咪唑功能离子液体吸收分离CO2性能的研究

摘要

燃煤过程中以CO2为主的温室气体的排放,引起全球变暖的现实正不断地向全世界敲响警钟。胺基咪唑功能离子液体在吸收分离CO2方面具有高效、经济、环保等方面的优势,是一种极具竞争潜力的CO2分离固定技术。然而,胺基咪唑功能型离子液体固有的高粘度特性极大地影响了其吸收分离CO2的性能,从而阻碍了该项技术的大规模应用。因此,研究探索一种能够有效改善胺基咪唑功能型离子液体吸收分离CO2性能的方法,对于该项技术在燃煤CO2减排领域的应用具有十分重要的理论和应用价值。
　　本文选择了具有相对较低粘度和较高CO2吸收性能的1-(1-胺乙基)-3-甲基咪唑氟硼酸盐([NH2e-mim][BF4])为研究对象,重点对其合成制备方法、改善[NH2e-mim][BF4]在CO2吸收分离过程中的传质性能、吸收剂物化性质的估算及其与CO2吸收性能之间的关联预测等进行了系统研究,主要内容包括:
　　运用“两步合成法”成功合成了[NH2e-mim][BF4],并系统全面地研究了反应温度、反应时间、溶剂种类、提纯条件、不同阴离子置换剂等对胺基咪唑功能离子液体的合成产率、产物纯度和合成成本的影响,得到了合成制备[NH2-emim][BF4]的两步反应的最佳工艺条件和原料选取的原则。
　　采用功能型离子液体与醇胺混合以及与常规离子液体混合的方法,对改善胺基咪唑功能离子液体[NH2e-mim][BF4]在CO2中的吸收分离性能进行了有益的尝试,通过实验得到了基于较优CO2吸收和解析性能的混合物配比、吸收和解析工艺条件及多次吸收-解析循环中混合物的物化性能变化。研究结果表明,[NH2e-mim][BF4]在与醇胺和常规离子液体混合后均极大地降低了其粘度,有效地改善了其CO2的吸收分离性能,[NH2e-mim][BF4]与常规离子液体的混合较其与醇胺的混合在吸收分离CO2的性能的改善上更具优势。
　　借助已有的物化性质估算方法对基于[NH2e-mim][BF4]的两种混合体系的物化性质进行了估算,并研究分析了其与吸收分离CO2性能之间的关系。研究显示,运用所估算的物化性质参数能为混合体系吸收分离CO2的性能差异提供微观解释,同时也可以较好地预测分析温度、物质的组成等对两类混合体系吸收分离CO2的性能的影响。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

1 绪论

1.1 课题研究目的与意义

1.2 国内外吸收分离CO2的研究进展

1.3 离子液体性质和制备研究现状

1.4 离子液体吸收分离CO2研究现状

1.5 本课题的研究内容

2 胺基咪唑功能离子液体[NH2e-mim][BF4]的合成与制备

2.1 离子液体的合成

2.2 产物纯度及物化性质测定

2.3 产物微观结构的表征

2.4 产物吸收CO2性能试验

2.5 本章小结

3 醇胺与[NH2e-mim][BF4]混合物吸收/解析CO2性能

3.1 实验仪器与试剂

3.2 实验方法与步骤

3.3 实验结果与分析

3.4 本章小结

4 [NH2e-mim][BF4]与咪唑常规离子液体

4.1 实验试剂与仪器

4.2 实验装置及方法

4.3 结果分析与讨论

4.4 不同混合体系吸收分离CO2性能比较

4.5 本章小结

5 基于[NH2e-mim][BF4]的混合吸收剂物化性质估算

5.1 密度及相关性质

5.2 粘度

5.3 表面张力及相关性质

5.4 混合体系物化性质与其CO2吸收分离性能的关联

5.5 本章小结

6 全文总结与展望

6.1 全文总结

6.2 展望

致谢

参考文献

附录 作者在攻读博士期间发表的论文