煤粉在O2/CO2/H2O气氛中燃烧的实验研究

摘要

O2/CO2燃烧技术作为一种极具应用潜力的 CO2捕获技术，近些年来受到广泛关注。由于湿烟气的大量循环，O2/CO2燃烧气氛中的H2O浓度要显著高于传统的空气燃烧，采用湿烟气循环的系统其燃烧气氛中的H2O浓度甚至高达40％。高浓度H2O的存在必然会对煤粉的燃烧产生重要影响。因此，研究煤粉在O2/CO2/H2O气氛下的燃烧，对于更深层次地揭示煤粉在真实富氧燃烧气氛下燃烧与转化的复杂机理，对煤粉富氧燃烧技术的工业化应用有着极为重要的科学意义。
　　本文首先采用TG-DTG方法研究了28种典型煤在 O2/CO2气氛下的燃烧特性。发现高内在水、高挥发分、低固定碳和低灰分煤粉的燃烧反应性高，高固定碳含量的煤易通过提高O2浓度改善燃烧；高C、低O/C和低H/C含量的煤种，提高O2浓度后其燃烧反应性的改善效果明显；燃料比高或石墨化程度高的煤种需要提高 O2浓度以改善燃烧。论文同时还研究了煤粉粒径对煤粉在 O2/CO2气氛下燃烧特性的影响，研究发现，O2/CO2气氛下，粒径对煤粉燃烧的影响要大于空气气氛，且挥发分含量越高的煤种其影响越大；相比空气气氛，O2/CO2气氛下煤粉的燃烧特性随粒径变化会呈现较大的波动性，且随着煤种挥发分含量的增加，小粒径段煤粉的波动性增强。
　　针对真实富氧燃烧气氛中 H2O浓度较高的现象，研究了高浓度 H2O对煤粉在O2/CO2气氛下燃烧特性的影响。讨论了三种中国典型煤在不同O2、H2O浓度下的着火温度、燃尽温度和综合燃烧反应性，同时考虑了粒径、样品量、气流量和升温速率等因素对煤粉在O2/CO2/H2O气氛中燃烧影响的程度。结果表明，H2O的存在改变了煤粉和煤焦的燃烧特性，H2O浓度的增加会导致着火温度提高，燃尽温度降低，综合反应性提升，其中褐煤的变化尤其明显。在O2/CO2/H2O气氛下，H2O的存在提高了炉膛内气体的扩散率是促进煤粉燃烧的重要原因之一。
　　论文最后研究了O2/CO2/H2O气氛下高H2O、CO2浓度导致的气化作用。通过分析不同煤种在H2O、CO2气氛下热解与气化，探讨了C-H2O反应和C-CO2反应对煤粉脱挥发分和焦炭结构的影响。然后分别在水平管式炉和滴管炉上研究了煤粉在O2/CO2/H2O气氛中气体析出规律和快速反应的烟气规律，计算得到了不同煤种在不同H2O浓度、不同温度下燃烧与气化反应的比例。研究表明，含H2O气氛下煤焦的孔隙更丰富，能显著地影响高阶煤的气化反应。O2/CO2/H2O气氛下，C-CO2气化和C-H2O的气化作用存在竞争关系，增加H2O的浓度会导致C-CO2气化反应减弱，C-H2O气化反应增强。随着煤种挥发分含量的增加，气化反应在煤粉燃烧过程中逐渐增强。温度对煤粉燃烧的影响受实验条件的影响，固定床上气体析出实验中，低温时气化比例高；滴管炉中快速反应实验中，高温时气化比例高。

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1 绪 论

1.1 研究背景和意义

1.2 煤粉反应过程的影响因素

1.3 煤粉O2/CO2燃烧的研究现状

1.4 本文研究内容

2 O2/CO2气氛下典型煤的燃烧特性

2.1 引言

2.2 实验样品和方法

2.3 实验数据处理方法

2.4 煤种各参数与特征温度的关系

2.5 本章小结

3 煤粉粒径对O2/CO2气氛下燃烧特性的影响

3.1 引言

3.2 试验方法

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

4 O2/CO2气氛下高浓度H2O对煤粉燃烧特性的影响

4.1 引言

4.2 实验样品和实验方案设计

4.3 H2O对煤粉燃烧的影响

4.4 其它实验因素的影响

4.5 动力学分析

4.6 本章小结

5 煤粉在H2O和CO2气氛下的焦结构

5.1 引言

5.2 实验样品和方法

5.3 H2O和CO2气氛下焦结构特性

5.4 本章小结

6 煤粉在O2/CO2/H2O气氛中反应的产物析出特性

6.1 引言

6.2 实验仪器与实验方法

6.3 煤粉热解、气化和燃烧的实验结果

6.4 煤粉热解、气化和燃烧的讨论与分析

6.5 燃烧中碳反应类型所占的比例

6.6 本章小结

7 煤粉在O2/CO2/H2O气氛中快速反应的烟气释放特性

7.1 引言

7.2 实验材料和方法

7.3 煤粉热解、气化和燃烧的实验结果

7.4 煤粉热解、气化和燃烧的讨论与分析

7.5 燃烧过程中碳反应类型的分布

7.6 气体析出实验和快速反应实验中碳反应类型的对比

7.7 本章小结

8 总结与展望

8.1 全文总结

8.2 论文主要创新点

8.3 下一步工作及建议

致谢

参考文献

附录1 攻读博士学位期间发表论文

附录2 攻读博士学位期间申请的专利

附录3 攻读博士学位期间参与的课题

附录4 攻读博士学位期间获得的奖励