多胺基离子液体捕集CO2的动力学实验研究

摘要

近年来，由二氧化碳（CO2）引起的温室气体效应问题备受关注。因此，对主要温室气体的CO2进行捕集已成为全球应对气候变化领域研究的热点。作为三大绿色溶剂之一，离子液体(ILs)因具有熔点低、蒸气压低和稳定性高等诸多优点而成为捕集CO2的重要研究对象。因此，本论文在合成多胺基离子液体（[TETAH][BF4]）的基础上，探讨了该离子液体在常压下的CO2捕集性能，通过动力学装置系统研究了反应过程的热力学和动力学特征，并构建了相应的动力学模型。论文的主要研究结论如下：
　　（1）通过常压下的CO2捕集性能实验可知，阳离子为[TETAH]+的ILs捕集CO2的摩尔量明显高于其他两种离子液体。含水率为30％的[TETAH][BF4]对CO2的捕集能力远高于无水[TETAH][BF4]，达2.0mol/mol ILs。同时，[TETAH][BF4]具有较好的再生循环使用性能。与传统有机胺吸收剂相比，[TETAH][BF4]在CO2捕集容量方面具有较大的优势；
　　（2）通过研究温度和水分含量对[TETAH][BF4]捕集 CO2性能的影响发现，在给定的起始分压、温度和水分含量范围内，该体系中CO2的溶解度随着CO2分压的增大而增大，因温度的上升而减小，因水分含量的增加呈先增大后减小的变化规律；
　　（3）通过测定的CO2溶解度，计算得到温度为273.15-323.15K时，对应的亨利系数在0.62-0.96KPa之间，计算得到的ΔsolG＜0，在-(11.94~12.48) KJ·mol-1之间，说明该反应为快速放热反应；ΔsolH＜0和ΔsolS＜0，说明该反应是焓驱动自发反应；
　　（4）通过研究温度、水分含量和CO2初始分压对[TETAH][BF4]与CO2反应速率的影响发现，在给定的温度、水分含量和起始分压范围内吸收速率随着温度的升高明显加快，因水分含量的增加先加快后变慢，因CO2初始分压的增大而变快；
　　（5）构建了[TETAH][BF4]水溶液吸收 CO2的反应动力学模型，并计算出反应速率常数：k=5.56×105exp(-2444/T)，将lnk与1/T进行关联，得到Arrhenius方程，并求出反应活化能为20.31 KJ·mol-1。

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1绪论

1.1二氧化碳减排的重要性

1.2 CO2的捕集方法研究进展

1.3传统化学吸收剂吸收CO2

1.4离子液体吸收CO2

1.5 CO2吸收动力学研究进展

1.6课题来源、研究内容和技术路线

2实验方法与实验装置

2.1多胺基离子液体的制备及提纯实验

2.2多胺基离子液体吸收CO2实验

2.3多胺基ILs再生实验研究

2.4多胺基ILs吸收CO2动力学实验研究

3多胺基离子液体吸收CO2特性实验研究

3.1多胺基离子液体吸收CO2特性实验研究

3.2 [TETAH][BF4]离子液体再生性能评价

3.3[TETAH][BF4]离子液体其他吸收剂对比

3.4本章小结

4 [TETAH][BF4]离子液体吸收CO2动力学实验研究

4.1实验方法

4.2溶解度和亨利系数的计算

4.3 CO2在[TETAH][BF4]中的溶解度及亨利系数

4.4离子液体吸收CO2的热力学研究

4.5 [TETAH][BF4]离子液体吸收CO2的动力学特性

4.6 [TETAH][BF4]离子液体吸收CO2动力学实验研究

4.7本章小结

5结论与建议

5.1全文总结

5.2本文创新点

5.3展望

致谢

参考文献

附录1 MEA、EDTA、TETA红外图谱