磁隧道结中CoFe基自旋极化薄膜的磁性及自旋特性研究

摘要

基于磁隧道结（Magnetic Tunnelling Junction，MTJ）的磁随机存储器（Magnetic Random Access Memory，MRAM）由于具有非易失性、存储密度大、读写速度快等特性，成为了极具潜力的下一代的非易失性半导体存储器。自旋力矩转移磁随机存储器（Spin-Torque-Transfer MRAM，STT-MRAM）是通过自旋极化电流诱导磁化反转来进行读写，可以大大的减小MRAM的信息写入功耗，有利于提高其存储密度。磁隧道结单元是STT-MRAM的关键单元，它的存储原理主要是利用隧道磁阻效应（tunneling magenetoresistance ratio，TMR）。一方面，由于面内的STT-MRAM存在着阈值电流过大的问题，而垂直的STT-MRAM可以有效的减小阈值电流，同时可以避免在高密度下的超顺磁效应，因此STT-MRAM需要有高的垂直磁各向异性。另一方面，由于STT-MRAM是通过自旋极化电流诱导磁化翻转，因此需要有高的自旋极化率，同时，提高自旋极化率可以提高磁隧道结的TMR。本文以磁隧道结的自旋极化层为研究对象，重点从垂直磁各向异性和自旋极化率两个方面探讨CoFe基自旋极化层材料及性能改进方案。
　　本研究主要内容包括：⑴提出了一种新型的CoFeB/金属/CoFeB自旋极化层三层结构，这种结构相比于传统的一层CoFeB结构在垂直方向上具有更大的磁各向异性。通过实验和理论研究证明了CoFeB/金属的界面效应有利于提高CoFeB在垂直方向上的磁各向异性。一方面，通过磁控溅射制备了一层CoFeB薄膜以及插入金属层修饰的CoFeB薄膜，测试了薄膜的晶相、表面形貌以及磁学性质。测试结果表明：当向CoFeB薄膜中插入一层1 nm的金属Ag层或者金属Ta层时，CoFeB薄膜在垂直方向上的磁各向异性得到了大大的增强。其原因主要是：向CoFeB薄膜中插入金属层形成了2个良好的金属/CoFeB的界面，Co和Fe的3d轨道和金属的d轨道在界面处发生强烈的杂化造成界面处的面外与面内的能量差异，这种界面效应是薄膜在垂直方向上的磁各向异性得到提高的主要原因。而当插入CoFeB薄膜中的金属层太薄时，可能因为无法形成连续的界面，从而不能产生界面效应，导致CoFeB薄膜在垂直方向上的磁各向异性无法提高。另一方面，为了验证实验的结论，本文还通过第一性原理计算并比较了一层 CoFeB结构和插入金属层修饰的CoFeB结构在单位横截面积上的磁各向异性能，计算建立的模型与实验制备的薄膜结构一致，计算结果同样表明：向CoFeB中插入1 nm的金属Ag层或者金属Ta层在单位横截面积上的磁各向异性能要大于一层CoFeB结构的磁各向异性能。计算结果与实验结果一致，同样表明：向CoFeB薄膜中插入一层1 nm的金属Ag层或者金属Ta层时可以提高CoFeB薄膜在垂直方向上的磁各向异性。⑵CoFe基半金属Heusler合金Co2FeAl因为具有100％的自旋极化率、大的带隙宽度、高的居里温度、大的磁矩以及与 MgO晶格匹配等优点而成为了一种新型的磁隧道结自旋极化层材料。高的自旋极化率可以提高磁隧道结的TMR，但是，Co2FeAl也有一定的不足之处：一是一层的Co2FeAl本身没有垂直磁各向异性；二是Co2FeAl的半金属特性的稳定性不高。以此为出发点，一方面，本文提出了新型的Co2FeAl/Pt/Co2FeAl三层自旋极化层结构，通过Pt/Co2FeAl使得原本在垂直方向上没有各向异性的Co2FeAl获得磁各向异性。首先，本文通过第一性原理计算了向Co2FeAl薄膜中插入不同厚度不同种类的金属层的磁各向异性能，计算结果表明：当向一层的Co2FeAl中插入0.8 nm的金属Pt层之后，Co2FeAl薄膜产生了较强的垂直磁各向异性。在得到了理论数据的支持之后，本文通过磁控溅射制备了一层Co2FeAl薄膜以及插入金属层修饰的Co2FeAl薄膜，测试比较它们的磁学特性、表面形貌、晶体结构、剖面结构、Pt元素含量随深度变化以及铁磁共振等，测试结果表明：一层的Co2FeAl薄膜在垂直方向上没有磁各向异性，而当插入了0.8 nm的金属Pt层之后，Co2FeAl薄膜在垂直方向上产生了磁各向异性，原因可能是插入一层金属Pt层之后，形成了2个良好的Pt/Co2FeAl界面，Co和Fe的3d轨道与Pt的5d轨道在界面处发生杂化造成界面处面外与面内能量差异，这种界面效应是薄膜在垂直方向上产生磁各向异性的主要原因。⑶针对Co2FeAl的半金属特性不稳定的问题：Co2FeAl的费米能级处于其少数自旋子带的边缘，导致其费米能级很容易随着外界温度的变化而移出带隙，从而破坏了其半金属特性，本文通过向Co2FeAl中掺杂硫系元素及GeTe达到了提高其半金属特性稳定性的目的。具体而言，本文采用了Al位的替位掺杂方式，因为Al位替位未直接影响Co、Fe原子轨道杂化和磁耦合，可优化费米能级相对带隙的位置以及增大带隙的宽度。一方面，研究证明了：当硫系元素（S、Se和Te）替代Co2FeAl中25%的Al原子时，费米能级从带隙的边缘移动到了带隙的中间，表明掺杂之后的Co2FeAl的半金属特性的稳定性得到增强，其中，Te掺杂的Co2FeAl（Co2FeAl0.75Te0.25）的带隙宽度（0.80 eV）比未掺杂的Co2FeAl的带隙宽度（0.74 eV）宽，表明半金属特性的稳定性得到了进一步的增强。另一方面，研究还表明：当硫系化合物GeTe以原子比1：1的比例总共替代Co2FeAl中50%的Al原子时，掺杂后的Co2FeAl的费米能级从带隙的边缘移动到了带隙的中间，带隙的宽度也从0.74eV增大到1.01eV，表明掺杂之后的Co2FeAl的半金属特性的稳定性得到增强。

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1 绪 论

1.1 引言

1.2 磁随机存储器与磁隧道结概述

1.3 自旋极化层材料概述及其基本特性

1.4 本文的研究内容及结构安排

2 极薄金属插层CoFeB薄膜的制备与第一性原理计算

2.1 引言

2.2 一层CoFeB薄膜与极薄金属插层CoFeB薄膜的制备

2.3 一层CoFeB薄膜与极薄金属插层CoFeB薄膜的垂直各向异性

2.4 一层CoFeB薄膜与极薄金属插层CoFeB薄膜的第一性原理计算

2.5 本章小结

3 极薄金属插层半金属Co2FeAl的磁性和自旋特性研究

3.1 引言

3.2 极薄金属插层Co2FeAl薄膜的第一性原理计算

3.3 一层Co2FeAl薄膜的制备

3.4 金属Pt插层的Co2FeAl薄膜的垂直磁各向异性

3.5 金属Pt插层的Co2FeAl薄膜的自旋特性研究

3.6 本章小结

4 硫系元素及GeTe掺杂对Co2FeAl半金属特性的稳定性的影响

4.1 引言

4.2 Co2FeAl电子结构计算

4.3 硫系元素掺杂的半金属Co2FeAl的电子结构与自旋特性分析

4.4 GeTe掺杂的半金属Co2FeAl的电子结构与自旋特性分析

4.5 本章小结

5 全文总结

5.1 研究内容总结

5.2 本文的创新点

5.3 对进一步研究的展望

致谢

参考文献

附录1 攻读博士学位期间发表的论文目录

附录2 攻读博士学位期间申请的发明专利