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【6h】

含铜类水滑石可见光催化炔烃氧化自偶联反应研究

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目录

声明

1 绪 论

1.1 前言

1.2 末端炔烃偶联反应研究现状

1.3铜催化剂在光催化反应中的应用

1.3.1 均相铜催化剂在光催化反应中的应用

1.3.2多相铜催化剂在光催化反应中的应用

1.3.3 纳米铜催化剂在有机合成中的应用

1.3.4 铜催化剂光催化末端炔烃偶联反应

1.4类水滑石催化末端炔烃偶联反应

1.4.1 类水滑石简介

1.4.2 含铜类水滑石催化剂在末端炔烃偶联反应中的应用

1.4.3 含铜类水滑石催化剂在光催化反应中的应用

1.4.4金属纳米粒子插层类水滑石催化剂的制备及应用

1.5选题目的及研究意义

2 实验部分

2.1 实验试剂及仪器

2.1.1 实验试剂

2.1.2 实验仪器

2.2 催化剂表征

2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)

2.2.2 傅立叶红外光谱(FTIR)

2.2.3 透射电子显微镜(TEM)

2.2.4 固体紫外可见漫反射光谱(DR-UV-Vis)

2.2.5 光致发光光谱(PL)

2.2.6 X射线光电子能谱(XPS)

2.2.7 电子顺磁共振波谱(EPR)

2.3 催化剂的活性评价

2.3.1 炔烃偶联反应的光催化评价

2.3.2 炔烃偶联反应的热催化评价

2.3.3 催化剂循环使用评价

2.4 产物分析

2.4.1 气相色谱分析条件

2.4.2 反应过程中转化率、选择性计算

3类水滑石负载铜的不同方式对催化剂结构及性能影响的探究

3.1 催化剂的制备

3.1.1 Cu插层类水滑石层间催化剂前体的制备(共沉淀法)

3.1.2 Cu插层类水滑石层间催化剂前体的制备(离子交换法)

3.1.3 Cu负载在类水滑石表面催化剂前体的制备

3.1.4 Cu嵌入类水滑石层板催化剂前体的制备

3.1.5 负载Cu催化剂的还原

3.2 催化剂的表征

3.2.1 X射线粉末衍射(XRD)

3.2.2傅立叶红外光谱(FTIR)

3.2.3电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)及氮气吸脱附(BET)数据

3.2.4 X射线光电子能谱(XPS)

3.2.5 扫描电子显微镜(SEM)

3.2.6 透射电子显微镜(TEM)

3.2.7 固体紫外可见漫反射光谱(DR-UV-Vis)

3.3 类水滑石负载铜的不同方式对热催化性能的影响

3.4 类水滑石负载铜的不同方式对光催化性能的影响

3.4.1 类水滑石负载铜的不同方式对光催化反应活性的影响

3.4.2 反应条件初步筛选

3.4.3动力学过程的研究

3.4.4 层板不同位置Cu催化剂循环稳定性对比研究

3.4.5 底物拓展

3.5 本章小结

4 铜插层类水滑石催化剂光催化苯乙炔偶联反应的探究

4.1 催化剂的制备

4.1.1 不同Mg/Al比的催化剂制备

4.1.2 不同元素组成的催化剂制备

4.1.3 不同插层方式的催化剂制备

4.2催化剂结构对苯乙炔光催化偶联反应的影响

4.2.1 Mg/Al比对催化剂结构和催化性能的影响

4.2.2 元素组成对催化剂结构和催化性能的影响

4.2.3 插层方式对催化剂结构和催化性能的影响

4.3苯乙炔光催化偶联反应实验参数的影响

4.3.1 反应时间对苯乙炔光催化偶联反应的影响

4.3.2 光强对苯乙炔光催化偶联反应的影响

4.3.3 O2对苯乙炔光催化偶联反应的影响

4.3.4 碱性对苯乙炔光催化偶联反应的影响

4.4苯乙炔光催化氧化偶联反应机理的研究

4.4.1 催化活性中心的进一步研究

4.4.2 动力学同位素效应及自由基清除剂的影响研究

4.4.3 苯乙炔光催化氧化偶联反应机理

4.5 本章小结

5 总结与展望

致谢

参考文献

附录 硕士期间科研成果

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