纳米TiO2的表面改性及提高其光催化活性的策略探索

摘要

光催化技术被认为是21世纪最具应用前景的环保技术。TiO2是一种应用广泛的半导体光催化剂，因其具有无毒、廉价、稳定性好等优点，但迄今为止仍难以推广实用化。一方面，它的带隙较宽，只能吸收太阳光中比例较少的紫外光;另一方面，它的光生电子-空穴复合率较高，量子效率较低。因此，提高TiO2的量子效率对其实用化具有重要意义。一般认为，氧气捕获光生电子是光催化过程中重要的反应，提高样品表面的氧气含量将有利于电荷分离效率的提高。基于以上分析，本论文研究了酸性物质和二氧化硅的修饰对P25型TiO2的表面氧吸附性能的影响，旨在发展一种基于O2吸附能力提高的策略，试图提高光催化活性并揭示其机制。具体内容如下:
　　 利用湿化学法实现酸性物质（如磷酸、磷酸盐、硫酸及硝酸）对TiO2的表面修饰，重点揭示样品表面酸性的改变对氧吸附性能的影响。研究结果表明:酸修饰增强了样品表面酸性，而表面酸性的增加能够加强TiO2的氧气吸附性能，促进氧气捕获光生电子，提高光生电荷的分离效率，最终提高其光催化活性。
　　 利用SiO2溶胶及引入F127的SiO2溶胶对TiO2进行表面修饰，重点研究样品的比表面积对氧吸附性能及光催化活性的影响。结果表明SiO2的修饰增强了样品对氧气的吸附，这主要源于样品比表面积的增大。基于稳态光伏(SS-SPS)和瞬态光伏(TS-SPV)的结果，氧气吸附量的增加提高了光生电荷的分离效率，同时促进了羟基自由基的产生，使光催化活性得以提高。F127的引入进一步提高了SiO2修饰样品的比表面积，进而提高了其吸附氧的能力及光催化活性。
　　 本研究工作为设计合成高性能的TiO2基光催化材料提供了可借鉴的方法与思路，增强表面氧吸附性能是提高光催化活性的可行手段。

目录

摘要

第1章 绪论

1．1 引言

1．2 半导体光催化技术

1．2．1 半导体光催化技术简介

1．2．2 半导体光催化的原理

1．3 纳米TiO2材料

1．3．1 纳米TiO2的性质

1．3．2 纳米TiO2的应用

1．4 纳米TiO2光催化性能的研究

1．4．1 纳米TiO2的能带结构

1．4．2 TiO2光催化原理

1．4．3 光催化反应效率的影响因素

1．5 纳米TiO2的改性方法

1．5．1 半导体复合

1．5．2 表面贵金属沉积

1．5．3 金属离子掺杂

1．5．4 非金属阴离子修饰

1．6 课题的立题依据及研究内容

1．6．1 立题依据

1．6．2 研究内容及意义

第2章 实验材料及实验方法

2．1 实验试剂和仪器设备

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验仪器

2．2 催化剂表征方法

2．2．1 X-射线衍射

2．2．2 紫外-可见吸收光谱

2．2．3 红外光谱

2．2．4 氮气吸附-脱附

2．2．5 透射电子显微镜

2．2．6 X-射线光电子能谱

2．2．7 表面光电压谱

2．2．8 氧气吸附-脱附

2．3 羟基自由基测试

2．4 光催化活性评估

第3章 纳米TiO2的酸修饰及其对光催化活性的影响

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 样品的制备

3．2．2 样品的表征

3．2．3 光催化活性的评估

3．3 结果与讨论

3．3．1 结构与表面组成

3．3．2 光生电荷性质

3．3．3 光催化性能

3．3．4 机制探讨

3．4 本章小结

第4章 纳米TiO2的二氧化硅表面修饰及其对光催化活性的影响

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 样品的制备

4．2．2 样品的表征

4．2．3 羟基自由基测试

4．2．4 光催化活性的评估

4．3 结果与讨论

4．3．1 结构与表面组成

4．3．2 光生电荷性质

4．3．3 光催化性能

4．3．4 机制探讨

4．4 本章小结

结论

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文

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