介孔碳/氧化硅复合材料对苯酚及其同系物的吸附研究

摘要

活性炭和介孔氧化硅是常用的吸附剂，活性炭表面有丰富的官能团，介孔氧化硅具有较大的孔体积和孔径，高的比表面积以及有序的孔道结构，将两者的优点进行有机的结合，制备出介孔碳/氧化硅复合材料(C/MCM-41)，其孔道表面具有像活性炭一样的丰富的官能基团，同时又具有较大的孔体积和孔径，从这种结构的特性表明，其有利于苯酚及其同系物的吸附。
　　以十六烷基三甲基溴化铵为表面活性剂，以正硅酸乙酯为硅源，在碱性条件下水热合成MCM-41。再通过硬模板法原位碳化表面活性剂，合成介孔C/MCM-41复合材料。利用红外光谱、X-射线衍射、透射电子显微镜对几种样品进行表征，通过三种表征手段证明，所合成的介孔C/MCM-41复合材料有规则的介孔孔道结构。原位碳化的操作方法没有改变原母体的有序介孔结构，表面活性剂碳化形成的碳涂层均匀涂覆在介孔孔道的内表面。本文以苯酚作为模型污染物，研究C/MCM-41对苯酚的吸附行为，在此基础上，对其同系物的吸附进行扩展研究。吸附时间、温度、溶液的初始浓度、溶液的pH值、C/MCM-41复合材料合成温度以及吸附剂的种类对吸附均有明显影响，介孔C/MCM-41复合材料对苯酚的吸附经75min达到吸附平衡，低温有利于吸附的进行，溶液的pH=3时由于未电离的苯酚和C/MCM-41正电表面没有静电排斥，因此对苯酚的吸附量最大，介孔C/MCM-41复合材料对苯酚的吸附量比MCM-41高25％。此外C/MCM-41还对对苯二酚也有很好的吸附能力。吸附能力为1.31mmol/g。
　　实验数据不仅符合Freundlich等温线，而且对Langmuir方程也有很好的符合度，两者相比，Freundlich的线性相对更高一些。使用伪一级反应动力学模型、伪二级反应动力学模型、粒子内扩散模型对实验数据进行动力学分析，表明伪二级反应动力学模型拟合的R2值最高，拟合效果最好。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 课题研究的背景

1．2 介孔碳材料与介孔碳／氧化硅复合材料的制备

1．2．1 介孔碳材料的制备

1．2．2 介孔碳／氧化硅复合材料的制备

1．3 介孔碳材料与介孔碳／氧化硅复合材料的应用

1．3．1 介孔碳对大分子有机污染物的吸附研究

1．3．2 负载／修饰后的介孔碳对污染物的吸附研究

1．3．3 介孔碳和介孔碳／氧化硅复合材料对有机污染物的吸附研究

1．4 课题的研究内容

第2章 实验材料与方法

2．1 实验试剂

2．2 仪器设备

2．3 介孔二氧化硅及介孔碳／氧化硅复合材料的制备

2．3．1 介孔二氧化硅的制备

2．3．2 介孔碳／氧化硅复合材料的制备

2．4 分析检测方法

2．5 吸附条件优化

2．5．1 标准曲线的绘制

2．5．2 时间对介孔碳／氧化硅复合材料吸附苯酚的研究

2．5．3 温度、pH值、浓度对介孔碳／氧化硅复合材料吸附苯酚的研究

2．5．4 不同种吸附剂对苯酚的吸附研究

2．5．5 介孔碳／氧化硅复合材料对对苯二酚的吸附研究

2．6 本章小结

第3章 介孔二氧化硅MCM-41和介孔碳／氧化硅复合材料的合成与表征

3．1 介孔二氧化硅的合成机理

3．1．1 液晶模板机理

3．1．2 协同作用机理

3．2 介孔碳和介孔碳／氧化硅复合材料的合成机理及优势

3．3 介孔二氧化硅及介孔碳／氧化硅复合材料的表征方法与讨论

3．3．1 红外测试

3．3．2 XRD衍射

3．3．3 透射电镜TEM

3．4 本章小结

第4章 介孔碳／氧化硅复合材料对苯酚及其同系物的吸附研究

4．1 介孔氧化硅和介孔碳／氧化硅复合材料对苯酚的吸附研究

4．1．1 苯酚的标准曲线的绘制

4．1．2 时间对介孔碳／氧化硅复合材料吸附苯酚的研究

4．1．3 温度对介孔碳／氧化硅复合材料吸附苯酚的研究

4．1．4 pH值对介孔碳／氧化硅复合材料吸附苯酚的研究

4．1．5 溶液的浓度对介孔碳／氧化硅复合材料吸附苯酚的研究

4．1．6 介孔二氧化硅和介孔碳／氧化硅复合材料对苯酚的吸附研究

4．1．7 不同合成温度的介孔碳／氧化硅复合材料对苯酚的吸附研究

4．2 介孔碳／氧化硅复合材料对对苯二酚的吸附研究

4．3 本章小结

第5章 吸附等温线及动力学模型分析

5．1 吸附等温线

5．1．1 Langmuir吸附等温线

5．1．2 Freundlich吸附等温线

5．2 动力学模型

5．2．1 伪一级反应动力学模型

5．2．2 伪二级反应动力学模型

5．2．3 粒子内扩散模型

5．3 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢