天然铁电气石增强TiO2自然光催化活性的反应效能与微观机制

摘要

在光催化环境净化材料中，二氧化钛(TiO2)具有光催化活性高、化学性质稳定、无毒性、不产生二次污染、成本低等优点而被广泛研究与应用。但TiO2也有很多不足之处，光响应范围窄，光量子效率低、粉末状的催化剂易团聚、在自然光下光催化性能不好。本研究通过改变水热法工艺条件制备了自然光响应的纳米TiO2，并利用天然铁电气石特殊的矿物学特征对TiO2的光催化性能进行增强。通过深入系统的研究，本文确定了的最佳的制备工艺条件，分析了样品的结构和光催化性能。结合第一性原理，揭示了电气石增强TiO2光催化活性的微观机制。
　　本研究采用改进的水热法不同条件下制备了具有自然光催化活性的纳米TiO2，X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和光致发光光谱(PL)对制备的样品进行了表征分析。结果表明，所制备的样品为高暴露(103)晶面的锐钛矿晶型TiO2，可实现自然光响应。自然光下，TiO2样品可高效光催化降解偶氮染料甲基橙(MO)，在150℃时制备 TiO2的光催化活性最好。其最优降解条件为：pH=3、MO初始浓度为10 mg/L、催化剂用量为3g/L。
　　研究中不同煅烧温度处理电气石后，采用改进的水热法在150℃时下制备了TiO2/电气石样品，X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱测试(UV-vis DRS)和光致发光光谱(PL)对制备的TiO2/电气石复合光催化剂样品进行表征分析。计算表明TiO2的禁带宽度由3.05 eV变为2.74 eV，光响应范围在400 nm左右处在可见光区域；电子与空穴的复合率变低，光量子利用效率高；TiO2均匀的负载在电气石的表面，不易团聚。自然光下，TiO2/电气石复合样品可高效光催化降解MO，电气石的添加量5％的未经过高温煅烧的电气石光催化性能最好，对MO的脱色能力最好。其最优降解条件为：pH=3、MO初始浓度为10 mg/L、催化剂用量为2g/L。

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第1章 绪论

1.1研究背景

1.2 TiO2光催化技术研究现状

1.3课题的目的与研究内容

第2章 实验部分

2.1实验原料与仪器设备

2.2改进水热法制备TiO2

2.3 TiO2/电气石复合催化剂的制备

2.4表征方法

2.5光催化实验方法

2.6第一性原理计算方法

2.7本章小结

第3章 自然光响应TiO2的制备与光催化反应效能

3.1 TiO2表征分析

3.2 TiO2自然光催化反应效能评价

3.3本章小结

第4章 TiO2/电气石的制备与光催化活性增强机制

4.1 TiO2/电气石复合光催化剂的表征分析

4.2 TiO2/电气石光催化效能评价

4.3电气石增强TiO2光催化活性的微观机制

4.4本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢