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石墨烯基金属和金属氧化物材料制备与催化性能研究

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石墨烯基金属和金属氧化物材料制备与催化性能研究

THE STUDIES ON PREPARATION AND CATALYTIC PROPERTY OF GRAPHENE– BASED METAL AND METAL OXIDES

摘要

Abstract

第1章 绪论

1.1 课题背景

1.2 催化臭氧化技术的发展及其研究与应用

1.3 碳质材料环境催化领域的研究与应用

1.3.1 活性炭催化臭氧化

1.3.2 碳纳米管在环境催化领域的研究与应用

1.4 石墨烯的研究概况

1.4.1 石墨烯研究现状

1.4.2 氧化石墨和石墨烯的制备与表征

1.4.3 石墨烯-金属和金属氧化物纳米材料的制备及应用

1.5 课题研究的主要内容

第2章 实验内容与方法

2.1 实验试剂和仪器

2.1.1 实验试剂

2.1.2 实验仪器

2.2 催化剂的结构表征与性能测试

2.2.1 TG-DTA的测定

2.2.2 X射线粉末衍射分析

2.2.3 X射线光电子能谱分析

2.2.4 透射电镜分析

2.2.5 拉曼光谱分析

2.2.6 原子力显微镜

2.2.7 高效液相色谱

2.3 降解性能测试

2.3.1 臭氧氧化2,4-二氯苯酚

2.3.2 催化臭氧化2,4-二氯苯酚

2.4 氧化石墨及石墨烯的制备

2.4.1 氧化石墨的制备

2.4.2 石墨烯的制备

2.5 石墨烯-金属材料的制备

2.5.1 石墨烯负载铂材料的制备

2.5.2 石墨烯负载铜材料的制备

2.6 石墨烯-金属氧化物材料的制备

2.6.1 石墨烯负载四氧化三铁材料的制备

2.6.2 石墨烯负载二氧化锰材料的制备

第3章 石墨烯-金属的表征与催化降解性能测试

3.1 石墨烯的表征与催化降解性能测试

3.1.1 石墨烯的表征

3.1.2 石墨烯对2,4-二氯苯酚催化降解性能测试

3.2 石墨烯-铂材料的表征与催化降解性能测试

3.2.1 石墨烯-铂材料的表征

3.2.2 石墨烯-铂催化剂对2,4-二氯苯酚催化降解性能测试

3.3 石墨烯-铜材料的表征与催化降解性能测试

3.3.1 石墨烯-铜材料的表征

3.3.2 石墨烯-铜催化剂对2,4-二氯苯酚催化降解性能测试

3.4 本章小结

第4章 石墨烯-金属氧化物材料的表征与催化降解性能测试

4.1 石墨烯-四氧化三铁材料的表征与催化降解性能测试

4.1.1 石墨烯-四氧化三铁材料的表征

4.1.2 石墨烯-四氧化三铁材料对2,4-二氯苯酚催化降解性能测试

4.2 石墨烯-二氧化锰材料的表征与催化降解性能测试

4.2.1 石墨烯-二氧化锰材料的表征

4.2.2 石墨烯-二氧化锰材料催化降解性能测试

4.3 本章小结

结论

参考文献

哈尔滨工业大学硕士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学硕士学位论文使用授权书

致谢

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摘要

石墨烯是一种新发现的碳纳米材料,比表面大,制备工艺简单,具有独特的物理和化学性能,已经成为纳米研究领域的一个新热点,尤其是在水处理方面有着巨大的潜力。
  本文通过氧化还原法制备石墨烯并以氧化石墨为起点制备石墨烯负载金属(Graphene-Pt,Graphene-Cu)和金属氧化物(Graphene-Fe3O4,Graphene-MnO2)纳米材料,并分别以它们为催化剂,对选定的内分泌干扰物2,4-二氯苯酚进行催化臭氧化降解性能研究。
  以氧化石墨为基础,依据不同负载前驱体的特性,分别制备了不同金属和金属氧化物负载的石墨烯-铂、石墨烯-铜、石墨烯-Fe3O4和石墨烯-MnO2材料。采用X射线粉末衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、热重分析、原子力显微镜、透射电镜等多种现代化测试仪器和方法对样品进行了结构和形貌表征。
  催化降解性能研究表明,6.4wt%石墨烯-铂材料和石墨烯-Fe3O4做催化剂的催化臭氧化能力较强且高于石墨烯,说明石墨烯与金属铂或 Fe3O4相结合对臭氧分解具有一定的催化协同作用。降解性能测试表明在相同条件下,不同的初始浓度降解率不同,浓度越低去除的越快。不同的pH条件对去除率也有影响,中性条件下的去除效果最好。石墨烯负载铜之后对2,4-二氯苯酚的去除率与石墨烯作催化剂的去除效果大体基本相同。石墨烯-多孔MnO2材料的催化臭氧化能力比石墨烯差,具有负催化效应。

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