改性TiO2协同H2O2光催化降解间硝基苯磺酸钠的研究

摘要

间硝基苯磺酸钠（3NBSAS）使用广泛、结构稳定、毒性较大，对水体污染大。利用TiO2光催化降解有机物，具有催化材料来源方便、无毒无害、光电性能优良等特点。本文旨在通过对TiO2进行负载、掺杂，在H2O2协同下，可见光催化降解以3NBSAS为代表的生物难降解有机物质，同时保证催化剂具有良好的稳定性能和可回收性能。
　　采用溶胶-凝胶法制备了以铁掺杂的TiO2光催化剂，通过正交实验，考察影响催化剂性能的主要参数。结果发现：当钛酸丁酯:无水乙醇:去离子水:硝酸的体积比为20:120:12:1、铁的掺杂比为1.25wt％、煅烧温度为500℃时，催化剂性能最好，反应2h，对3NBSAS的去除率为67.2%；浓度范围为0~100mg/L时，催化去除效果较好，当3NBSAS浓度为25mg/L时，pH为6，H2O2量为0.8mL/L，催化剂量为1.2g/L，反应2h，去除率为69.3%。
　　将溶胶-凝胶法制备Fe/TiO2光催化剂负载于活性炭上，结果表明：负载后催化剂活性得到提高，当TiO2与活性炭的配比为0.52时，负载催化剂活性最高，反应2h，此时3NBSAS的去除率达到81.4%。循环使用五次后，该负载催化剂可回收率均高于97%，3NBSAS的去除率均高于80%。
　　为实现催化剂在可见光下的活性，对负载催化剂进行S、Ce掺杂，掺Ce的载体催化剂对可见光没有响应，而掺S的载体催化剂对可见光有响应，当S的配比为1.5%时，反应4h，催化剂在可见光下对3NBSAS（25mg/L）的去除率可达到45.5%。

目录

改性TiO2协同H2O2光催化降解间硝基苯磺酸钠的研究

PHOTOCATALYTIC DEGRADATION OF NITROBENZENE SULFONATE BY MODIFIED TITANIUM DIOXIDE AND HYDROGEN PEROXIDE

摘 要

Abstract

目 录

第1章 绪 论

1.1 课题背景

1.2 间硝基苯磺酸钠

1.2.1 间硝基苯磺酸钠的性质

1.2.2 间硝基苯磺酸钠的处理

1.3 光催化氧化反应机理

1.3.1 半导体光催化

1.3.2 TiO2光催化反应机理

1.3.3 光H2O2氧化机理

1.4 TiO2光催化剂制备方法

1.4.1 浸渍法

1.4.2 共沉淀法

1.4.3 水热合成法

1.4.4 溶胶凝胶法

1.5 TiO2光催化剂处理有机废水存在的问题

1.6 TiO2光催化剂改性方法

1.6.1 离子掺杂

1.6.2 光敏化

1.6.3 贵金属沉积

1.6.4 半导体复合

1.6.5 固定化

1.7 本文的研究内容和技术路线

1.7.1 研究内容

1.7.2 研究目的

1.7.3 研究技术路线

1.7.4 研究创新点

第2章 实验材料及研究方法

2.1 模拟废水的分析方法

2.2 催化剂表征

2.2.1 X射线衍射测试

2.2.2 热重-差热分析法

2.2.3 扫描电子显微镜

2.2.4 比表面积测定

2.3 催化剂的制备和催化反应过程

2.3.1 催化剂的制备工艺流程

2.3.2 催化反应流程

第3章 Fe/TiO2降解间硝基苯磺酸钠的研究

3.1 引言

3.2 溶胶凝胶法制备Fe/TiO2光催化剂

3.2.1 Fe/TiO2光催化剂制备正交实验设计

3.2.2 催化剂制备正交试验结果

3.2.3 催化剂制备实验结果分析

3.2.4 催化剂最佳制备条件的确定

3.2.5 催化剂XRD表征结果分析

3.3 Fe/TiO2光催化反应条件优化

3.3.1 Fe/TiO2光催化反应正交实验设计

3.3.2 催化剂反应正交试验结果

3.3.3 催化剂反应实验结果分析

3.4 本章小结

第4章 Fe/TiO2/C降解间硝基苯磺酸钠的研究

4.1 引言

4.2 负载催化剂的制备

4.2.1 载体的预处理

4.2.2 载体催化剂的制备

4.3 负载型光催化剂光催化性能分析

4.3.1 载体型光催化剂的吸附性能分析

4.3.2 活性炭和硅藻土光催化性能比较

4.3.3 不同活性炭加入量时光催化剂性能比较

4.3.4 负载催化剂的可回收性和稳定性分析

4.4负载型光催化剂表征结果分析

4.4.1 不同活性炭加入量时光催化剂SEM表征分析

4.4.2 不同活性炭加入量时光催化剂BET表征分析

4.5 本章小结

第5章 可见光下改性TiO2降解间硝基苯磺酸钠的研究

5.1 引言

5.2 可见光催化剂的制备

5.2.1 S掺杂光催化剂的制备

5.2.2 Ce掺杂光催化剂的制备

5.3 可见光催化性能分析

5.3.1 可见光反应装置

5.3.2 不同元素分别掺杂时对间硝基苯磺酸钠的去除情况

5.3.3 不同S配比时对间硝基苯磺酸钠的去除情况

5.3.4 不同反应条件下S掺杂催化剂对3NBSAS的去除情况

5.3.5不同氧化剂时S掺杂催化剂对3NBSAS的去除情况

5.4 可见光响应光催化剂表征结果分析

5.4.1 UV-Vis分析

5.4.2 XRD分析

5.4.3 EDS分析

5.5 本章小结

结 论

参考文献

哈尔滨工业大学学位论文原创性声明及使用授权说明

致 谢