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【6h】

Pb-C电池消氢用泡沫钯催化剂的制备与性能研究

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第1章 绪 论

1.1课题研究的目的意义

1.2消氢催化剂的研究现状

1.3课题的主要研究内容

第2章 实验材料与方法

2.1实验药品及材料

2.2实验仪器设备

2.3材料制备

2.4性能测试

第3章 泡沫碳的制备与性能测试

3.1制备工艺优化

3.2性能测试

3.3本章小结

第4章 泡沫钯催化剂的制备与性能研究

4.1泡沫钯催化剂的制备

4.2化学反应级数a、b的确定

4.3制备方法对催化剂活性的影响

4.4催化层镀钯量对催化活性的影响

4.5后处理对催化活性的影响

4.6本章小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

声明

致谢

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摘要

Pb-C电池具有安全性好、价格低、高倍率部分荷电状态(HRPSoC)下循环寿命长等优点,是混合电动汽车(HEV)较为理想的动力电源。但是Pb-C电池由于负极碳含量高,存在较为严重的析氢问题,导致电池因失水而过早失效,因此研究消氢催化剂对降低Pb-C电池失水,改善Pb-C电池性能具有重要意义。
  本研究首先优化了泡沫碳的制备工艺,通过化学镀和电镀的方法在其表面沉积一层贵金属钯得到泡沫状消氢催化剂。将其置于催化活性测试装置中进行测试,并通过扫面电镜、XRD、电化学测试等多种表征手段分析了影响催化活性的因素。
  优化后的泡沫碳制备工艺为:浸渍之前用烧碱和酒精进行前处理、首次浸渍添加剂用9mass%(糠醇),浸渍后立即在120℃条件下进行固化1小时,二次浸渍添加剂浓度为5mass%,最后进行高温碳化处理制得泡沫碳。在优化工艺下得到的泡沫碳质量比表面积为1.35m2/g,具有非晶态结构,抗氧化性良好。
  测试了室温下氢气和氧气在泡沫钯催化剂上的反应级数,实验结果表明,氢气和氧气浓度比3:1条件下,氢气的反应级数为0.5级,氧气为0.5级,是总级数为1级的催化反应。经测试发现电镀制备的泡沫碳催化剂比化学镀制备的活性高,单位质量催化剂的反应速率分别是0.67min-1和0.53min-1,但是化学镀制备的催化剂表面积比电镀的大40%左右。随着钯载量增加,氢氧反应的半衰期明显减小,化学镀钯载量从0.0069g增加到0.0203g时,平均厚度从268.33nm增加到了426.97nm,反应速率从0.009169min-1加快到0.019748min-1,加快了近55%。后处理对催化剂活性提高更为明显,测试表明经过后处理的泡沫钯催化剂反应速率达到1.155min-1。由于金属钯体相中的氢和表面氢之间存在动态平衡,而增加载钯量和后处理都能增加钯体相的氢浓度,从而增加表面氢浓度,提高氢氧催化反应控制步骤Had+Oad→OHad的反应速率。

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