钽基非晶与纳米晶材料的一步合成及光催化产氢性能

摘要

钽基氧化物是已知光催化分解水制氢活性最高的催化剂之一，该类化合物的晶化程度是影响其催化活性的重要参数。在已报道文献中，晶化的钽基氧化物需要高温煅烧或者多步法来获得。本文工作中，我们发展了一种一步制备高度晶化钽基氧化物的水热-溶剂热方法，所制得的钽基氧化物具有晶化程度可控，催化产氢活性高等特点。通过调变矿化剂、反应温度和反应时间等合成参数制备出纳米Ta2O5，Na2Ta2O6以及多种复合钽基氧化物，通过改变溶剂获得了具有可见光响应的Ta2O5，Na2Ta2O6等纳米晶，并对其形貌、结构、粒度、光吸收性质、光催化产氢性能等进行了系统的测试和细致的分析。
　　采用水热溶剂热法，一步可控合成高活性的Ta2O5纳米晶，通过改变反应的温度，获得了不同晶化程度的Ta2O5纳米晶，反应温度为200℃时，其在紫外区的光解水产氢速率最佳，为商业Ta2O5的9倍。通过改变矿化剂的种类和浓度，获得了Na2Ta2O6及其复合氧化物，当添加的矿化剂NaF的浓度为0.2M时，得到了纯相的Na2Ta2O6，其光催化分解水产氢速率为不加矿化剂时样品的1.25倍，是商业Ta2O5的11倍。考虑到环保、安全的因素，我们使用乙二醇来代替甲苯溶剂，用水热-溶剂热两相热解法合成了NaF改性的高活性的样品。在乙二醇/NaF体系中，反应温度和时间分别为160℃/20h，当矿化剂NaF浓度为0.4M时，合成了纯相Na2Ta2O6。当矿化剂NaF的浓度增加到0.6M时，为Na3TaO4和Na2Ta2O6两相共存的复合化合物。发现所有添加不同浓度NaF的样品不仅在紫外区有强吸收，在可见光区也有较强的吸收。且当NaF浓度为0.2M和0.6M时，产氢活性最高。在乙二醇/NaF体系中，反应温度为200℃/NaF浓度为0.01M，反应时间为20h、48h、72h时，均得到了结晶的氧化钽。并且在此条件下，合成样品的形貌为由纳米球颗粒环成的带有孔洞的链状结构。而相同条件下的甲苯体系中，得到的却是纳米棒状结构。说明乙二醇对样品形貌有一定选择性，且随着反应时间的延长，样品的产氢活性增高。

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第一章 绪 论

1.1课题背景

1.2 半导体光催化技术的应用

1.3 半导体光催化作用的基本原理

1.4 提高光催化剂活性的主要途径

1.5 五氧化二钽纳米材料的制备方法

1.6 本文研究目标及内容

第二章 实验材料及设备

2.1主要实验材料和仪器

2.2 实验方法

2.3 主要的表征方法

第三章 Ta2O5纳米晶的结构、形貌及光催化产氢性能

3.1引言

3.2 样品的制备

3.3 Ta2O5纳米晶的结构

3.4 Ta2O5纳米晶的形貌

3.5 Ta2O5纳米晶的光吸收性能

3.6 Ta2O5纳米晶的光催化分解水性能

3.7 本章小结

第四章 Na2Ta2O6及其复合氧化物纳米晶结构、形貌和光催化产氢性能

4.1引言

4.2 Na2Ta2O6及其复合氧化物纳米晶结构、形貌及光催化性能

4.3 （NH4）2Ta2O3F6复合氧化物的结构、形貌

4.4本章小结

第五章 具有可见光响应的Ta2O5和Na2Ta2O6纳米晶光解水产氢性能

5.1 引言

5.2 具有可见光响应的Ta2O5纳米晶结构、形貌及光催化性能

5.3 具有可见光响应的Na2Ta2O6和Na3TaO4纳米晶的产氢性能

5.4 本章小结

结论

参考文献

声明

致谢