SDBS对TiO2纳米颗粒在松花江水样中的团聚及混凝去除的影响

摘要

随着自然水体中纳米颗粒浓度的不断增大和纳米颗粒毒性效应研究的深入，纳米颗粒在水体中的迁移转化和去除成为目前纳米与环境领域研究的热点。表面活性剂是水体中普遍存在的一类有机污染物，本课题主要考察阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠（SDBS）对二氧化钛纳米颗粒（TiO2 NPs）在水体中的团聚行为及混凝去除的影响，通过模拟水体和自然水体的对比分析，探明SDBS对TiO2 NPs团聚和混凝的影响机理，找出纳米颗粒在模拟水体和自然水体中团聚和混凝的差异。
　　本文首先在去离子水中考察了pH（4.0~6.0）、离子强度（5~20mmo/L NaCl，CaCl2）、SDBS浓度（0~1.0mg/L）对1.0mg/L TiO2 NPs悬浮液团聚的影响。结果表明，pH和离子强度通过改变颗粒之间的双电层斥力对TiO2 NPs的团聚行为产生影响。SDBS对团聚的影响是Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek（DLVO）力和非DLVO力共同作用的结果，且与TiO2 NPs悬浮液的pH值、离子强度等因素有关。低浓度的SDBS在pH值低于等电点时，有利于团聚的发生，高浓度SDBS总是不利于团聚。接着又分别在松花江水样和去离子水中，考察了在不同pH（4.0~8.3）和SDBS浓度（0~2.500mmol/L）下，10mg/L TiO2 NPs悬浮液的团聚行为。研究发现，受松花江水样中固有胶体颗粒和有机成分的影响，TiO2 NPs在松花江水样中的团聚行为要复杂得多。在松花江水样中，团聚总能缓慢持续发生，3h内粒径仍然保持在纳米级，而在去离子水中，经过3h的团聚，粒径会从纳米级增长到微米级，从而使团聚体失去纳米颗粒的部分性质。
　　接着，利用聚合氯化铝（PAC）作为混凝剂，分别在松花江水样和去离子水中考察了混凝pH（4.0~9.0）、PAC投加量（松花江水样10~60mg/L，去离子水0~0.20mg/L）、SDBS浓度（0~2.500mmol/L）、团聚时间（0~24h）对10mg/L TiO2 NPs混凝去除的影响。混凝pH的变化一是会影响铝盐的水解形态，二是能改变TiO2 NPs的表面电荷，适当的pH值对混凝最有利。PAC混凝去除TiO2 NPs也存在着最佳的混凝剂投加量，混凝剂投加量过多或过少都会使混凝效果变差，吸附电中和是其去除TiO2 NPs的主要机理。SDBS的存在使TiO2 NPs表面负电荷增多，且在颗粒之间引入了非DLVO作用力形式，需要通过提高PAC投加量来保证混凝效果。团聚能够改变混凝原水的水质，提高颗粒的沉降性能，使颗粒之间有效碰撞的机会增加。在去离子水中，经过24 h的团聚，纳米颗粒和浊度去除率有4％～10%的提高。在考察的混凝条件和SDBS浓度下，松花江水样中TiO2 NPs的最大去除率为79.61%，去离子水中为86.46%。在松花江水样中，受固有胶体颗粒和有机成分的影响，混凝去除TiO2 NPs需要更多的PAC投加量，混凝机理更复杂，且SDBS、团聚状态等对混凝效果的影响没有去离子水显著。
　　本文探明的SDBS对TiO2 NPs团聚及混凝的影响机理能够推广至其他“表面活性剂-纳米颗粒”体系中，对于水厂应对水源水中日益增长的纳米颗粒浓度的挑战具有理论指导意义。

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第1章 绪 论

1.1 课题的研究背景

1.2 纳米颗粒的水环境行为

1.3 水体中纳米颗粒的去除

1.4 课题来源、研究的目的及意义

1.5 课题的技术路线及主要研究内容

第2章 实验材料和方法

2.1 实验试剂及仪器

2.2 水样采集与水质指标测定

2.3 TiO2粉末表征、浓度测定及SDBS临界胶束浓度测定

2.4 团聚实验方法

2.5 混凝实验方法

第3章 SDBS对TiO2 NPs团聚行为的影响

3.1 引言

3.2 TiO2粉末形貌及晶型分析

3.3 SDBS临界胶束浓度测定

3.4 SDBS影响TiO2 NPs团聚的机理探讨

3.5 TiO2 NPs在松花江水样中的团聚

3.6 本章小结

第4章 SDBS对TiO2 NPs混凝去除的影响

4.1 引言

4.2 TiO2 NPs在水体中的稳定性

4.3 TiO2 NPs在松花江水样中的混凝去除

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

声明

《学位论文出版授权书》

致谢