多周期Bi2Te3/Sb2Te3异质纳米薄膜的制备及热电性能研究

摘要

热电制冷技术作为一种新型绿色环保的技术，在先进电子封装高精度温度控制和电子元器件散热、芯片降温等方面有广阔的应用前景，但是目前低下的热电转换效率是制约其发展的绊脚石，制冷器的效率取决于热电材料的热电性能。因此，提高材料热电性能是当务之急。Bi2Te3及Sb2Te3作为室温下热电性能最好的材料而备受关注。此外，热电材料的低维化被认作为提高热电性能的有效手段之一。因此，制备纳米尺度的Bi2Te3及其Sb2Te3薄膜对于提高热电材料的热电优值具有重要的意义。
　　本文中，通过直流磁控溅射制备出单层Bi2Te3薄膜和Sb2Te3薄膜，并用真空退火炉进行退火处理。在室温下用霍尔测量系统测量薄膜的电导率，用X射线衍射仪（XRD）表征薄膜的结构特征，用扫描电子显微镜（SEM）和EDS能谱仪分析了其表面形貌及成分。阐述了溅射工艺参数以及退火参数对薄膜的微观组织及热电性能的影响。
　　结果表明，Bi2Te3薄膜和Sb2Te3薄膜均表现出随着功率的增加，薄膜粗糙度变大，颗粒尺寸增加。且薄膜载流子浓度升高，迁移率升高，因而电导率升高。在不同温度下分别对两种薄膜进行退火处理，发现两种薄膜变化相似。退火后的薄膜晶粒尺寸有所增加，薄膜表面更粗糙。随着退火温度的增加，薄膜的晶粒变大，粗糙度增加。当退火温度达到400℃时，薄膜的表面粗糙度急剧加大。退火处理使得薄膜载流子浓度降低，而迁移率变化不规律且变化程度小于载流子浓度，因而电导率呈下降趋势。热处理过程中结晶性变好，Te原子发生了蒸发。
　　基于单层膜的制备技术，本研究利用直流和射频磁控溅射在Si衬底上制备出多周期Bi2Te3/Sb2Te3薄膜，通过TEM分析了其层合结构，并对其进行热电性能的测量，发现在不降低电导率的情况下，多层膜结构的界面数使得声子散射增加、热导率降低。与单层 Bi2Te3薄膜的热电性能对比中发现，随着退火温度的增加，单层薄膜和多层薄膜的电导率都呈下降趋势。薄膜的结晶度增加，缺陷减少，导致载流子浓度和迁移率增加。结果显示，通过多层膜的结构可以提高薄膜的热电性能。

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第1章 绪 论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2 热电薄膜的研究现状及发展趋势

1.3 纳米多层膜结构对热电性能的影响

1.4 热电薄膜的主要制备方法

1.5 本文的主要研究内容

第2章 材料制备及表征方法

2.1 薄膜的制备

2.2 纳米多层膜的制备

2.3 退火处理

2.4 表征方法及原理

2.5 本章小结

第3章 单层薄膜的结构特性

3.1 引言

3.2 Bi2Te3薄膜

3.3 Sb2Te3薄膜

3.4 本章小结

第4章 纳米多层薄膜的结构特性

4.1 引言

4.2 多层膜体系

4.4 本章小结

第5章 纳米薄膜的热电性能

5.1 引言

5.2 薄膜的电学性能表征

5.3 热学性能

5.4 本章小结

结论

参考文献

声明

致谢