双5-氨基四氮唑稀土配合物的合成、结构及其荧光性能的研究

摘要

金属有机框架(Metal-Organic Framework，MOF)也可称为金属有机化合物(Metal-Organic Complexes，MOC)，一种由金属中心离子与有机配体自组装而成的具有周期性和超分子网络结构的新型材料。MOFs材料不同于一般的有机、无机材料，它集合了有机聚合物和无机金属离子两者之间的特点，通过控制反应条件(如，反应物的选择、反应物浓度、pH、反应时间等)来合成功能性材料。稀土金属具有f轨道，大部分稀土在配合物中以+3价氧化态存在，稀土金属的性质既不同于过渡金属也不同于主族金属，稀土金属离子具有半径大、配位数高、有利于底物的配位与活化等特点，因此，近年来常被选作无机金属离子来与各种有机物反应合成新型网络结构。
　　本文采用水热合成方法和溶剂热合成方法，使用双-5氨基四氮唑为有机配体，稀土为配位中心，共合成出12个新颖结构的稀土金属有机化合物：[Pr2(bta)(NO3)2(OH)2]n(1),[Ln2(bta)(NO3)2(OH)2]n(Ln=La(2), Pr(3)),[PrNa(bta)2(H2O)7]n(4),[Ln2(bta)3(H2O)14](Ln=Y(5), Dy(6)),[La(bta)(Hbta)(H2O)5]·3H2O(7),[Ln(bta)(Hbta)(H2O)4]·H2O(Ln=Pr(8), La(9),Dy(10), Y(11)),[Pr(bta)(NO3)(DMF)3(H2O)2](12)。除了通过单晶 X-射线衍射技术确定其晶体结构外，还对这12个化合物进行了固体荧光性能研究、红外光谱和XRD表征，同时还对部分化合物进行热稳定性分析。其中化合物1具有锯齿状的二维层状结构，它是由NO3-离子链接锯齿型的一维链状结构而形成；化合物2和3是带有波浪型的二维层状结构，也是由NO3-离子将带有波形结构的一维链状链接在一起而形成；化合物4具有一维线状结构；化合物5~12都具有零维结构。它们的荧光测试的结果表明它们在各自的激发波长下，化合物1、2、4、5、6、8、9、10、11、12分别在527、484、377、483、482、508、490、484、488、405 nm处有发射峰，除了化合物4和12相对于配体发射峰产生了蓝移，其它化合物都产生了红移。

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第1章 绪 论

1.1 课题背景及意义

1.2 MOFs材料发光的由来

1.3 不同种类发光MOFs材料的研究

1.4 研究内容及主要研究成果

第2章 实验研究方法、表征手段、实验药品及仪器

2.1 主要研究方法

2.2 表征手段

2.3 实验所用主要化学试剂和仪器

2.4 配体的合成与表征

第3章 多维度双5-氨基四氮唑稀土配合物的合成、晶体结构及性质研究

3.1 前言

3.2 化合物[Pr2(bta)(NO3)2(OH)2]n (1)的合成、晶体结构及性质表征

3.3 化合物[Ln2(bta)(NO3)2(OH)2]n (Ln=La(2), Pr(3))的合成、晶体结构及性质表征

3.4 化合物{[PrNa(bta)2(H2O)5]·2H2O}n(4)的水热合成、晶体结构及性质表征

3.5 本章小结

第4章 零维度双5-氨基四氮唑稀土配合物的合成、晶体结构及性质研究

4.1 前言

4.2 化合物[Ln2(bta)3(H2O)14] (Ln=Y(5), Dy(6))的合成、晶体结构及性质表征

4.3 化合物[La(bta)(Hbta)(H2O)5]·3H2O (7)的合成、晶体结构及性质表征

4.4 化合物[Ln(bta)(Hbta)(H2O)4]·H2O (Ln=Pr(8), La(9), Dy(10), Y(11))的水热合成、晶体结构及性质表征

4.5 化合物[Pr(bta)(NO3)(DMF)3(H2O)2] (12)的合成、晶体结构及性质表征

4.6 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

声明

致谢