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石墨烯负载铂基复合催化剂的制备及催化氧还原性能研究

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第1章 绪论

1.1 课题研究的背景及意义

1.2 燃料电池研究进展

1.3 燃料电池阴极催化剂的研究

1.4 催化剂负载金属的研究

1.5 研究的目的和内容

第2章 实验材料及实验方法

2.1 实验药品及仪器

2.2催化剂的制备方法

2.3表征方法

2.4 催化剂的电化学性能测试

第3章 阴极催化剂载体的制备及性能测试

3.1 前言

3.2 氧化石墨的制备及表征

3.3 氧化石墨还原的研究

3.4 Pt/rGO催化剂的还原方法的探索与表征

3.5本章小结

第4章 石墨烯载体的选择及性能表征

4.1 前言

4.2石墨烯载体的制备和表征

4.3 冷冻干燥法Pt/graphene的表征

4.4本章小结

第五章 石墨烯负载合金催化剂的制备及性能表征

5.1 前言

5.2 Pt-Ni/graphene催化剂的制备与表征

5.3 微波反应时间对Pt-Ni/graphene催化剂性能的影响

5.4 Ni-Pt/rGO催化剂核壳结构的探索与表征

5.5 Fe-Pt/C催化剂的制备与表征

5.6本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

声明

致谢

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摘要

能源短缺制约世界发展进步,各国政府投入大量资金和科研人员,探索环境友好型能源的研发和建立能源密集型产业,以备未来的能源短缺和减少资源肆意浪费。本文尝试采用冷冻干燥法制备催化剂载体,探究干燥方法对催化性能的影响。
  本文首先使用Hummers法制备氧化石墨,然后分别使用热膨胀氧化石墨和冷冻干燥法氧化石墨做对照实验,分别负载铂,镍,铁,探索不同的还原方法和微波催化时间,使用拉曼散射光谱,红外吸收光谱,扫描电镜,X射线衍射,透射电镜,循环伏安法,电流时间法,线性扫描法进行了测试。实验显示冷冻干燥后的氧化石墨其无序度大,选择冷冻干燥后的氧化石墨作为载体较好。水合肼和微波乙二醇对氧化石墨还原的更彻底一些。研究杂菲修饰法的还原性能,发现杂菲修饰后的催化剂,参杂的氮原子可以与铂发生共价键作用,可以防止铂团聚,进而得到粒径更细的催化剂,而且催化性能相比其他催化剂更优异。使用冷冻干燥法氧化石墨作为载体负载铂,微波乙二醇法还原制备催化剂,结果显示催化剂的催化性能和稳定性都比商业催化剂优异,发现铂可以很好的负载在石墨烯上。微波还原法制备出铂镍比为1:1的Pt-Ni/graphene催化剂。透射图片表明合金负载在石墨烯上,微波时间可以影响铂镍合金催化剂的性能,比较不同时间时制备的催化剂的电化学活性表面积和不同时间制备的催化剂的半波电位,微波时间为30s-(60s)-30s-(25s)-60s时,催化剂的半波电位和电化学活性面积是最高,最大的,可以选择此时间为最佳反应时间。研究铂镍核壳结构,采用直接负载法,杂菲修饰法,初步制备铂镍核壳结构。研究XC-72负载铁合金催化剂,探索不同的微波时间和溶剂比例对催化剂催化性能的影响,微波时间为4min催化剂催化性能最强,选取此时间作为最佳反应时间。溶剂比例1:2时催化性能最强,选取此比例作为最佳反应比例。

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