络合剂存在下类Fenton反应降解水中有机污染物研究

摘要

Fenton/类Fenton氧化法在污水预处理和深度处理中有着广泛应用。然而Fenton/类Fenton法存在应用pH较低，Fe(Ⅲ)向Fe(Ⅱ)转化速度慢，Fe(Ⅱ)利用率低等缺点。乙二胺四乙酸（EDTA）、氨基三乙酸（NTA）与Fe3+/Fe2+形成的络合物在中性或弱碱性溶液中较稳定，保证了可溶性Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)浓度。杂环芳烃衍生物代表阿特拉津（AT）和苯环芳烃衍生物代表硝基苯（NB）是广泛存在于各水体中的难降解有机污染物，Fenton/类Fenton法是较理想的降解方法。本研究以EDTA、NTA为络合剂分别与AT和NB组成模拟污水，以硫酸铁溶液和H2O2组成类Fenton体系，研究不同络合剂的存在对类Fenton反应降解有机物的影响，并对FeⅢNTA/H2O2反应降解不同目标物进行研究。
　　NTA、EDTA的存在对类Fenton反应降解AT影响实验结果：（1）络合剂存在时，在pH为7和9时，AT降解效果相对于无络合剂存在时明显提升。（2）当NTA和EDTA存在时，由于pH值的提高改变了Fe(Ⅲ)络合物的形态结构，使FeⅢNTA更容易与过氧化氢络合，并且H2O2本身也更容易被分解，pH=3~9时，AT的降解效率随pH值提升而提升。（3）由于FeⅢNTA和FeⅢEDTA不同pH值下形态和空间结构差异，pH=7~9范围内，NTA存在下类Fenton反应降解AT的效果优于EDTA。（4）NTA和EDTA存在时，H2O2和Fe(Ⅲ)初始浓度增加能提升AT的降解效果。（5）反应体系中叔丁醇浓度的增加对AT的降解抑制明显，这表明EDTA、NTA存在下类Fenton反应降解有机物的主要活性物种是羟基自由基。（6）FeⅢNTA和FeⅢEDTA在降解AT的过程中自身均有分解，FeⅢEDTA能分解成FeⅢNTA，会加快反应速率。
　　FeⅢNTA/H2O2反应降解不同结构目标物的研究表明：（1）由于NB降解中间产物的作用以及AT、NB本身结构的差异，NTA存在下，pH=3时，NB的降解效能比AT降解效能高，而pH=7时AT的降解效能更高。（2）除NTA初始浓度以外的其它因素对AT和NB的降解的影响基本相似。（3）NB降解的中间产物与无络合剂存在的类Fenton反应降解硝基苯的中间产物相同，降解途径相似。（4）NB降解中间产物对类Fenton反应自催化作用不明显，说明NTA阻碍了Fe(Ⅲ)与中间产物的接触。

目录

第1章 绪 论

1.1 课题背景

1.2 水中各种有机污染物的特点及危害

1.3 Fenton高级氧化技术

1.4 Fenton体系的改进

1.5 络合剂Fenton法研究现状

1.6 本研究目的意义和内容

第2章 试验材料与方法

2.1 目标污染物的选择

2.2 实验试剂与仪器

2.3 实验过程

2.4 分析方法

第3章 不同络合剂对类Fenton反应的影响

3.1 引言

3.2 NTA/EDTA对AT降解影响初步研究

3.3 AT降解影响因素研究

3.4 活性物种的鉴别

3.5 FeⅢNTA/FeⅢEDTA分解转化研究

3.6 本章小结

第4章 FeⅢNTA/H2O2反应降解不同目标物研究

4.1 引言

4.2 AT与NB降解效能比较

4.3 不同因素对降解AT和NB影响比较

4.4 降解硝基苯途径探讨

4.5 降解NB中间产物自催化效应探究

4.6 本章小结

结论

参考文献

声明

致谢