络合剂增效磁铁矿催化类Fenton反应降解水体中三氯乙烯的研究

摘要

水是人类的宝贵资源，难降解有机物如氯代烯烃、卤代烃和酚类等的大量排放对水体已造成了严重污染，对人类健康构成严重威胁。三氯乙烯（TCE）是地下水环境中最常见的有机污染物之一，因其具有明显的致癌、致畸、致突变的作用，已被多个国家列为优先控制污染物。传统的水处理方法对 TCE的去除效果不佳，亟需开发有效的TCE处理技术。
　　磁铁矿催化类Fenton反应能够在中性pH条件下产生高活性的羟基自由基（HO?），有望为地下水中TCE的处理提供一种新方法。本文首先对磁铁矿催化类Fenton反应过程中过氧化氢（H2O2）的分解动力学进行了研究。结果表明，在磁铁矿/H2O2水溶液体系中，H2O2的分解符合一级动力学反应方程，且磁铁矿的投加量及粒径大小、H2O2初始浓度、水溶液的pH和离子强度等因素对H2O2的分解速率影响显著。此外，在相同的反应条件下，对比了投加络合剂次氮基三乙酸（NTA）对H2O2的分解速率的影响。结果表明，投加 NTA能够有效增强磁铁矿催化类 Fenton反应过程中 H2O2的分解速率。
　　其次，在近中性pH的条件下，分别考察了NTA、乙二胺四乙酸（EDTA）、s,s-乙二胺二琥珀酸（s,s-EDDS）、丙二酸、柠檬酸和植酸等络合剂对磁铁矿催化类Fenton反应降解模拟地下水中TCE和H2O2分解动力学的影响。结果表明，投加NTA和EDTA能够有效增强磁铁矿催化类Fenton反应对TCE的降解效果，而投加s,s-EDDS、丙二酸、柠檬酸和植酸对TCE的降解效果没有明显的促进作用。通过自由基捕获剂实验，证实了NTA增效磁铁矿催化类Fenton反应对TCE的降解途径主要是通过HO?氧化去除，而超氧阴离子自由基（O2?-）对TCE的降解贡献较小。特别值得强调的是，投加NTA有助于降低H2O2的使用量。在NTA的投加量为0.5 mM、H2O2投加量为20 mM、磁铁矿投加量为0.1％~0.2%（磁铁矿:砂子量，w/w）、固液比（砂子:水，w/w）为1:3和初始pH7.8的条件下，经过8 h反应时间，TCE的降解率达到98.46%，其相应的降解速率常数达到0.526 h-1。本文的研究结果能够为TCE污染水体的处理提供参考，具有重要的理论意义和实际应用价值。

目录

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第一章 绪论

1.1 概述

1.2 Fenton氧化

1.3 非均相类Fenton反应

1.4 类Fenton氧化技术在地下水修复中的应用

1.5 研究目的与意义

第二章 实验方法与内容

2.1 实验试剂与仪器

2.2 试剂的配制

2.3 实验方法

2.4 分析方法

第三章 磁铁矿催化类Fenton反应过程中H2O2分解动力学研究

3.1 磁铁矿表征

3.2 H2O2分解动力学研究

3.3 本章小结

第四章 络合剂增效磁铁矿催化类Fenton反应降解水体中TCE的研究

4.1 不同络合剂对磁铁矿催化类Fenton反应降解TCE效果的影响

4.2 络合剂浓度对TCE降解效率的影响

4.3 主要活性基团的鉴别

4.4 磁铁矿投加量对TCE降解效率的影响

4.5 H2O2浓度对TCE降解效率的影响

4.6 TCE去除量与H2O2消耗量的化学计量数

4.7 砂子与模拟地下水的固液比对TCE降解效率的影响

4.8 TCE浓度的影响

4.9 TCE降解产物分析氯离子

4.10 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

科研成果

致谢