Ag-Cu-Ti+TiNp钎焊Si3N4陶瓷/Fe基合金接头的组织性能及连接机理研究

摘要

Si3N4陶瓷具有优异的抗氧化、抗腐蚀和抵抗冷热冲击的能力，同时兼具低密度、高硬度、耐磨损等一系列优点。通过 Si3N4陶瓷与金属连接，将陶瓷的耐高温、抗磨损、耐腐蚀、高的强度硬度与金属的强韧性、热传导性结合起来，可以取长补短并扩大陶瓷构件的应用范围。然而陶瓷和金属的物理性能，尤其是热膨胀系数有很大的差异，在从高温连接冷却过程中由于热收缩的差异会在接头中产生较大的残余应力。本课题在国家自然科学基金项目（50975064、51321061以及51372049）的资助下，以实现Si3N4陶瓷与金属的可靠连接并缓解接头残余应力为出发点，探索使用复合钎料钎焊方法达到 Si3N4陶瓷与42CrMo钢（Invar合金）的高性能连接，分析接头应力分布、接头微观组织构成并探索最佳钎焊工艺参数和最优化钎料成分配比，并综合阐述接头连接机理及增强机制。
　　通过研究不同体积分数 TiNp增强的 Ag-Cu-Ti活性钎料在 Si3N4陶瓷上的润湿行为发现，复合钎料在陶瓷上的润湿经历初始熔融钎料的缓慢接触铺展、接触角的快速降低及缓慢降低三个阶段。复合钎料与陶瓷界面生成 Ti-N+Ti-Si反应层并延伸至三相线前沿，为典型的反应驱动润湿。复合钎料在陶瓷上的润湿能力随着钎料体系中TiNp增强体含量的增加逐渐降低。对Ag-Cu、Ag-Cu-Ti及Ag-Cu-Ti+TiNp等钎料在42CrMo钢和Invar合金表面润湿行为的研究发现，对于无界面反应产生的Ag-Cu/42CrMo或者Ag-Cu/Invar润湿体系，固液界面张力是决定润湿的关键因素，而 Ti的加入使得钎料/金属润湿机制转变为反应驱动润湿抑或是溶解驱动润湿，且随着Ti的使用及TiNp增强体的加入，液态钎料在42CrMo钢以及 Invar合金上的润湿性逐渐变差。使用 Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料钎焊 Si3N4陶瓷和42CrMo时，接头的典型微观组织结构为：Si3N4/TiN+Ti5Si3/Ag(s.s)+Cu(s.s)+TiNp+Cu-Ti相/TiC/42CrMo。当金属母材为Invar合金时，接头的典型微观组织结构为：Si3N4陶瓷/TiN+Ti5Si3+Fe2Ti/Ag(s.s)+Cu(s.s)+TiNp/Fe2Ti+Ni3Ti/Ag-Cu共晶/Invar，通过在Si3N4/Invar钎焊体系引入Cu中间层可以抑制近Invar合金侧Fe2Ti+Ni3Ti金属间化合物的生成。
　　对Si3N4/42CrMo、Si3N4/Invar钎焊体系连接冷却过程和性能测试过程的应力分布进行了模拟，首先建立单个增强体的简化单胞模型以获得不同增强体含量Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料在不同温度时的弹性模量、热膨胀系数及屈服强度等物性参数。其次在Si3N4/42CrMo钎焊体系的子模型中引入随机分布的增强体，研究 TiNp体积分数及增强体尺寸变化对接头应力分布的影响。研究发现Si3N4/42CrMo接头残余应力集中在钎缝附近区域，最大应力值出现在陶瓷底部近焊缝的棱角处；Si3N4/Invar接头残余应力主要集中在钎缝区域，并在陶瓷与钎料界面处出现最大应力值。Si3N4/42CrMo、Si3N4/Invar有限元模拟结果证实TiNp含量的增加、Cu中间层的引入、钎料层厚度的增大、陶瓷侧界面反应层厚度的降低及TiNp尺寸的增加均利于接头残余应力的降低及力学性能的提升。
　　采用Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料中连接Si3N4陶瓷和42CrMo钢时，TiNp含量的减少及Ti含量的增加将导致钎焊接头中界面反应层的厚度增加，且两者的变化均会影响钎焊接头中Cu-Ti的生成量。当采用Ag-Cu-Ti4(wt.%)+8vol.%TiNp复合钎料在900℃保温5min进行连接时，接头的四点弯曲强度达到最大值396.02MPa。改变复合钎料中TiNp的尺寸，Si3N4/42CrMo钎焊接头性能随着增强体颗粒尺寸的增加呈现先增加后减小的趋势。采用Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料连接Si3N4陶瓷和Invar合金时，陶瓷侧界面反应层厚度随钎焊温度的升高及保温时间的延长而增加，接头中Fe2Ti+Ni3Ti金属间化合物的数量增多，并且由靠近 Invar合金一侧逐渐向焊缝中心推移。而随着 TiNp体积分数的增加， Si3N4/Invar钎焊接头陶瓷侧界面反应层厚度降低，而链状反应产物由钎缝近中心区域向Invar合金一侧推移。在钎焊温度800℃，保温时间60min，TiNp含量为2vol.%时，Si3N4/Invar接头剪切性能达到最佳值228.97MPa。
　　本文研究发现，在化学势差的驱动下，液态钎料中的 Ti会向增强体 TiNp周围扩散并在界面区域富集，当化学势相平衡时 TiNp/钎料界面区域钎料中的Ti元素含量很低；当复合钎料中Ti的含量足够高时，Ti会与增强体TiNp发生反应形成Ti2N化合物。采用TiNp增强的复合钎料使得连接强度提升的原因归结为复合钎料体系热膨胀系数的降低及界面反应层厚度的减小，但是随着TiNp含量的增加，颗粒增强的Ag基、Cu基固溶体的塑性变形能力下降，钎缝区域Cu-Ti化合物及孔洞等缺陷也随之增多，不利于接头性能的提升。连接体系热膨胀系数的匹配性、界面反应层厚度及钎料合金基体塑性变形能力的综合作用共同决定了钎焊接头的力学性能。

目录

第1章 绪论

1.1 课题来源及研究的目的和意义

1.2 陶瓷连接技术的发展

1.3 母材与钎料合金的作用机制

1.4 接头残余应力分析及缓解方法

1.5 本文研究思路及主要研究内容

第2章 试验材料、设备及研究方法

2.1 试验用原材料

2.2 试验设备及方法

2.3 钎焊接头组织和性能表征

第3章 钎料润湿行为研究及Si3N4/42CrMo(Invar)钎焊接头组织表征

3.1 引言

3.2 钎料在Si3N4陶瓷上的反应润湿性研究

3.3 钎料在金属母材上的润湿行为研究

3.4 润湿性及铺展机制分析

3.5 增强相TiNp与活性元素Ti作用机制研究

3.6 Si3N4/42CrMo(Invar)钎焊接头组织特征

3.7 本章小结

第4章 Si3N4/42CrMo(Invar)钎焊接头应力场模拟

4.1 引言

4.2 Si3N4/42CrMo(Invar)接头应力有限元模型的建立

4.3 Si3N4/42CrMo钢接头应力有限元模拟分析

4.4 Si3N4/Invar合金接头应力有限元模拟研究

4.5 引入增强体的子模型有限元模拟分析

4.6 本章小结

第5章 Si3N4/42CrMo(Invar)钎焊体系组织性能优化

5.1 引言

5.2 Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料钎焊连接Si3N4陶瓷/42CrMo钢

5.3 Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料钎焊连接Si3N4陶瓷/Invar合金

5.4 Ag-Cu-Ti+TiNp复合钎料钎焊增强机制分析

5.5 Ag-Cu-Ti+TiNp钎焊Si3N4/42CrMo(Invar)接头的连接机理

5.6 本章小结

结论

创新点

展望

参考文献

攻读博士学位期间发表的论文及其它成果

声明

致谢

个人简历