石墨相氮化碳形貌调控与分子掺杂改性及制氢性能研究

摘要

21世纪以来，化石能源的枯竭和环境污染日趋严重，严重阻碍了人类社会的高速发展。如何开发清洁的可再生能源是当今社会的重要的研究方向之一。氢能作为一种高效，绿色无污染的可再生能源，是一种具有极大发展前景的二次能源。
　　相比于传统的制氢手段，光催化制氢作为一种新兴的制氢方法，因其通过转化来源广泛的太阳能而备受关注。而光催化技术最为关键的便是光催化剂的合成。在众多光催化剂中，石墨相氮化碳作为新型的无机非金属光催化剂，因其具有良好的稳定性，合适的带隙宽度，而受到人们的广泛关注，一直是领域内的研究热点。
　　本论文通过熔盐热合成七嗪环结构的石墨相氮化碳，经过一系列的实验探索，制备出了性能优异的七嗪环结构石墨相氮化碳。结合表征测试和性能测试对合成的七嗪环结构的石墨相氮化碳材料的结构、性能及构效关系进行研究。
　　通过调节原料和盐的比例、反应温度及时间等一系列实验参数，制备了纳米棒结构石墨相氮化碳，并深刻研究了各项实验参数对其生长过程和形貌的影响，结合制氢测试，确定了熔盐法合成七嗪环结构的石墨相氮化碳的最佳工艺参数。
　　再利用草酸铵改性热聚法石墨相氮化碳光催化剂，研究发现草酸铵的加入能够参与三聚氰胺的缩聚过程，从而在石墨相氮化碳结构中插入酰胺基团，改变了石墨相氮化碳的微观形貌、光学性质和制氢性能，同时，在反应的过程中草酸铵分解为NH3和CO2，其原本占据的位置变为了孔洞，起到了造孔剂的作用。在原本光滑的片层结构表面引入了孔洞，增大了样品的比表面积，增加了反应的活性位点，而酰胺的引入有利于电荷的传输，提高了光生载流子的分离效率，显著提升该材料的光催化制氢性能。
　　在前两者合成的基础上，利用热聚法合成的石墨相氮化碳光催化剂作为基底，熔盐法合成的石墨相氮化碳作为主体，利用熔盐的尺寸效应在基底上生长，使棒状结构的石墨相氮化碳包裹在热聚法合成的石墨相氮化碳上，从而构筑了具有纳米尺寸接触界面的同质结构。这样的同质结构能够有效地分离光生电子和空穴，从而提高该材料的光催化产氢性能。

目录

第1章 绪 论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2 光催化反应机理

1.3 石墨相氮化碳

1.4 g-C3N4光催化剂改性方法

1.5 本课题研究内容

第2章 实验材料及研究方法

2.1 实验药品及仪器设备

2.2 实验方法

2.3 光催化剂表征方法

第3章 熔盐法合成石墨相氮化碳及其合成条件的探讨

3.1 引言

3.2 探索合成七嗪环结构石墨相氮化碳的原料

3.3 探索熔盐合成石墨相氮化碳最佳工艺

3.4 本章小结

第4章 酰胺基团和孔洞修饰石墨相氮化碳

4.1引言

4.2 草酸铵调控合成石墨相氮化碳的制备及表征

4.3本章小结

第5章 原位生长的石墨相氮化碳同质结的制备

5.1 引言

5.2 石墨相氮化碳同质结的制备及表征

5.3本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

声明

致谢