球形木质素吸附剂的制备及其对金属离子的吸附性能研究

摘要

本文以碱木质素为原料，分别与三乙烯四胺(TETA)、二乙醇胺(DEA)和L-天冬酰胺(L-ASN)反应生成三乙烯四胺基木质素(TETA-L)、二乙醇胺基木质素(DEA-L)和L-天冬酰胺木质素(L-ASN-L)，然后利用反相悬浮法对三种产物进行形态结构上的改变，合成球形TETA-L、DEA-L和球形L-ASN-L，增大了产物的比表面积和孔径，最后在模拟重金属废水水样中测定了三种产物对金属Cu2+、Pb2+和Cd2+的吸附性能，本课题是国家林业局公益性行业项目（项目编号:200904072）中的部分内容。研究结果表明:
　　以碱木质素和三乙烯四胺为原料合成TETA-L，以产物含氮量为指标，由单因素实验确定合成的最优条件为1g环氧化木质素(EL)，加入30mL氢氧化钠溶液，30mLTETA，50℃反应3h，所得TETA-EL的含氮量为4.75％。利用反相悬浮技术合成球形TETA-L，产物通过红外、核磁、扫描电镜等对其进行化学结构及聚集形态分析。然后在重金属离子污染物模拟水样中测定了其对Cu2+和Pb2+的吸附性能，在25.0℃时，球形TETA-L对Cu2+和Pb2+的吸附达平时间分别为6h和2h，最大吸附容量分别为189.50mg/g和84307.69 mg/g。在25.0℃时，Cu2+和Pb2+在球形TETA-L上的吸附等温线均符合Freundich方程，球形TETA-L对Cu2+吸附的线性方程为:1g（AC）=0.2031gCe+1.4187，相关系数R=0.7561;球形TETA-L对Pb2+吸附的线性方程为:1g(AC)=0.8471gCe+1.603，相关系数R=0.9829。
　　以碱木质素为原料合成了DEA-L，采用反向悬浮技术制成球形DEA-L，红外、凯氏定氮法证明了产物的合成，产物的含氮量为1.66％。然后测定了球形DEA-L对Cu2+和Cd2+的吸附性能。实验结果表明，25℃下球形DEA-L对铜离子的吸附达到平衡时间为6h，当吸附剂用量为4.0 g/L时，产物对铜离子吸附容量最高，为24.12 mg/g。25℃时球形TETA-EL对Cd2+的吸附在4h达到平衡，当吸附剂用量为1g/L时，最大吸附容量为43.27mg/g。采用Freundich方程对吸附等温线进行拟合，球形DEA-L对Cu2+吸附的线性方程为:1g(AC)=2.13391gCe-1.0235，相关系数R=0.9799。
　　以碱木质素为原料，通过Mannich反应合成L-ASN-L，以产物的含氮量为指标，确定合成L-ASN-L的最佳条件为:n木∶n甲∶n天=1.5∶1∶1，75℃反应4h。再通过反相悬浮技术将其制备成球形L-ASN-L，球形L-ASN-L对Cu2+和Pb2+的吸附性能实验结果表明，球形L-天冬酰胺木质素对Cu2+和Pb2+的吸附达平时间分别为4h和8h，最大吸附容量分别为201.08mg/g和104265.73 mg/g。Cu2+和Pb2+在球形L-ASN-L上的吸附等温线均符合Freundich方程。球形L-ASN-L对Cu2+吸附的线性方程为:1g(AC)=2.31051gCe-4.0432，相关系数R2=0.9762;球形L-ASN-L对Pb2+吸附的线性方程为:1g(AC)=0.6801gCe+4.103，相关系数R=0.9975。球形L-ASN-L对两种离子的吸附基本符合Ferundich方程，说明球形L-ASN-L对Cu2+和Pb2+的吸附主要为化学吸附。

目录

摘要

1 绪论

1．1 木质素

1．1．1 木质素的结构特点

1．1．2 木质素的物理化学性质

1．1．3 木质素的应用

1．2 重金属废水污染及防治

1．2．1 重金属废水污染及对人体的危害

1．2．2 重金属废水的处理方法

1．2．3 吸附剂的研究现状

1．3 木质素类吸附剂的研究现状

1．3．1 木质素类吸附剂的研制

1．3．2 木质素类吸附剂的应用现状

1．3．3 木质素类吸附剂的发展趋势

1．4 本论文的研究内容及意义

2 球形三乙烯四胺基木质素的制备及其对金属离子的吸附性能

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品和仪器

2．2．2 球形三乙烯四胺基木质素的合成方法

2．2．3 产物的表征方法

2．2．4 球形三乙烯四胺基木质素对金属离子的吸附性能测定

2．3 结果与讨论

2．3．1 三乙烯四胺基木质素合成反应原理

2．3．2 球形三乙烯四胺基木质素的合成

2．3．3 产物的化学结构与聚集态分析

2．3．4 球形三乙烯四胺基木质素对金属离子的吸附性能

2．4 本章小结

3 球形二乙醇胺基木质素的制备及其对金属离子的吸附性能

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验药品和仪器

3．2．2 球形二乙醇胺基木质素的合成方法

3．2．3 产物的表征方法

3．2．4 球形二乙醇胺基木质素对金属离子的吸附性能测定

3．3 结果与讨论

3．3．1 球形二乙醇胺基木质素的合成反应原理

3．3．2 产物的化学机构与聚集态分析

3．3．3 球形二乙醇胺基木质素对金属离子的吸附性能

3．4 本章小结

4 球形L-天冬酰胺木质素的制备及其对金属离子的吸附性能

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验药品和仪器

4．2．2 球形天冬酰胺木质素的合成方法

4．2．3 结构表征方法

4．2．4 球形天冬酰胺木质素对金属离子的吸附性能测定

4．3 结果与讨论

4．3．1 球形L-天冬酰胺木质素的合成反应原理

4．3．2 L-天冬酰胺木质素的合成

4．3．3 产物的化学结构与聚集态分析表征

4．3．4 球形天冬酰胺木质素对金属离子的吸附性能

4．4 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的论文

致谢

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