ZIF-8及其复合材料的除砷锑性能和结构稳定性研究

摘要

类沸石咪唑骨架材料(ZIFs)是金属有机骨架材料(MOFs)的一种。它是由Zn或Co原子与有机配体形成的的金属有机骨架材料。ZIF-8是类沸石咪唑骨架材料中的一类，它是由金属原子Zn与2-甲基咪唑(Hmim)配体合成的。
　　本实验我们探索了ZIF-8对污染物As(Ⅲ)，As(Ⅴ)，和Sb(Ⅴ)的去除率。结果表明，pH对去除率的影响较大，基本规律是:pH越大，去除率反而下降。去除三种污染物最适合的pH在9.0左右。当pH为8.6时，ZIF-8对三种污染物的吸附容量分别为2.02mmol/g，1.46mmol/g，0.93mmol/g。As(Ⅲ)-Sb(Ⅴ)和As(Ⅴ)-Sb(Ⅴ)共存体系中，pH在8.0到9.8之间，As(Ⅲ)和As(Ⅴ)能抑制Sb(Ⅴ)的去除率;在pH低于8.8时As(Ⅲ)和As(Ⅴ)能被Sb(Ⅴ)所取代。
　　本文还探索了7种常见的阴离子对ZIF-8结构的影响。结果表明，Cl-，SO42-，NO3-，PO43-和CO32-对ZIF-8的结构影响不大，SEM，XRD图和Hmim与Zn的溶出量也可以证明。然而，HCO3-能破坏ZIF-8的结构，这是由于ZIF-8在HCO3-溶液中带有正电荷，可以吸引阴离子发生反应。Hmim与Zn在HCO3-溶液中的溶出量先上升后下降，说明Hmim与Zn重新回到新结晶的材料中，SEM，XRD和FTIR图也证明了这个结论。ZIF-8在HPO42-溶液中结构的变化很大，而且XRD的峰强随着HPO42-浓度的增加而降低，但过程中并无新峰产生。这是由于HPO42-能被ZIF-8吸附，吸附对结构造成的破坏。Hmim在HCO3-和HPO42-溶液中能维持ZIF-8的结构稳定性。
　　本文用一种简单快速的方法在甲醇中成功合成了β-MnO2@ZIF-8纳米线材料。合成的β-MnO2@ZIF-8纳米线材料对As(Ⅲ)有着较高的吸附容量。β-MnO2@ZIF-8纳米线的核MnO2纳米线能使As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)，提高了对As(Ⅲ)的吸附性能。β-MnO2@ZIF-8纳米线材料能够提供更多的吸附位点，促进了吸附速率。这种吸附剂具有较好的沉降性能，能够容易的从水中分离出来。

目录

摘要

1 绪论

1．1 课题背景

1．2 砷锑的污染概述

1．2．1 砷污染现状

1．2．2 锑污染现状

1．2．3 砷锑的化学性质

1．3．1 混凝

1．3．2 膜过滤

1．3．3 离子交换

1．3．4 吸附

1．4 MOFs和ZIFs的研究进展

1．5 ZIF-8的合成与应用

1．5．2 ZIF-8的应用

1．6 研究目的与意义

2 ZIF-8对砷和锑的竞争吸附

2．1 引言

2．2．1 实验材料

2．3．1 砷和锑的单独吸附

2．3．2 砷和锑的竞争吸附

2．4 分析与表征

2．5 结果与讨论

2．5．1 合成材料的表征

2．5．2 砷锑的单独吸附

2．5．3 砷锑的竞争吸附

2．6 本章小结

3 阴离子对ZIF-8稳定性的影响

3．1 引言

3．2．1 实验试剂

3．2．2 实验材料的制备

3．3 实验部分

3．4 分析与表征

3．5 结果与讨论

3．5．2 ZIF-8在不同盐溶液中的稳定性

3．5．3 ZIF-8在不同浓度盐溶液中的稳定性

3．5．4 ZIF-8在不同盐溶液中的稳定性

3．5．5 提高ZIF-8在水中的稳定性

3．6 本章小结

4 β-MnO2@ZIF-8的除砷性能

4．1 引言

4．2 实验材料

4．3 实验部分

4．4 分析与表征

4．5 结果与讨论

4．5．1 β-MnO2纳米线与β-MnO2@ZIF-8合成条件的探索

4．5．2 吸附实验

4．5．3 吸附机理

4．5．4 沉降实验

4．6 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢

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