可见光催化剂Ag3PO4,AgBr/Ag3PO4的制备及其降解盐酸四环素的研究

摘要

近年来，地表水、地下水和饮用水均检测出了微量有机污染物，包括抗生素、农药等。由于其可以通过食物链和饮用水蓄积到人和动物体内，并威胁人类健康与生态环境，因此受到了社会的广泛关注。光催化技术因其可以有效的降解水中微量的有机物，成为污水深度处理方向的研究热点。
　　本论文采用PVP作结构诱导剂，银氨络合沉淀法制备了Ag3PO4；采用共沉淀法、水热合成法制备了AgBr/Ag3PO4复合可见光催化剂。两种催化剂通过XRD、XPS、SEM和UV-Vis进行表征，结果表明Ag3PO4为带有尖锐边角的立方体结构，晶体尺寸范围为2-6μm，其吸光边界为532 nm；60％AgBr/Ag3PO4晶体呈多面体形貌，粒径范围为1-4μm，其吸光边界为559 nm，与Ag3PO4相比，吸光边界红移，对可见光响应更强。
　　在可见光照射下，开展了Ag3PO4降解盐酸四环素的研究，研究结果表明当催化剂用量为2.0 g/L、四环素浓度为30 mg/L时，光照120 min后四环素的降解率可达91%；Ag3PO4降解四环素的机理研究表明空穴和超氧自由基是主要的活性物质，Ag3PO4催化剂的稳定性和再生能力研究表明Ag3PO4的稳定性良好，且具有较强的再生能力。
　　研究了不同的合成条件（复合比例、合成时间、合成温度及反应溶液pH）对AgBr/Ag3PO4复合光催化剂的活性影响，结果表明AgBr含量为60%、合成时间为12 h、合成温度为180℃，溶液pH为7.0时，AgBr/Ag3PO4的催化活性最高。在可见光照射下，开展了60% AgBr/Ag3PO4对四环素的降解研究，研究结果表明催化剂用量为1.5 g/L、四环素浓度为30 mg/L、溶液pH为5.0时，光照60 min后四环素的降解率可高达97%，矿化度研究表明四环素被部分矿化，TOC去除率约为57%，四环素分子中的氮元素被降解为无机离子。AgBr/Ag3PO4复合光催化剂，呈现出了比单一的Ag3PO4更为优异的催化降解性能。研究表明AgBr/Ag3PO4降解四环素的机理为超氧自由基和空穴是主要的活性物质。催化剂稳定性研究结果表明AgBr/Ag3PO4具有较好的稳定性。综合以上结论可知，Ag3PO4基光催化剂在降解水中微量有机物方面具有潜在的应用前景。

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1 绪论

1.1 抗生素的概述

1.2 水中抗生素的处理方法

1.3 半导体光催化的基本原理

1.4 光催化技术研究现状

1.5 新型半导体磷酸银可见光催化剂的研究

1.6 研究课题的现实意义、主要内容和创新点

2 实验内容和实验方法

2.1 实验试剂与仪器

2.2 催化剂的合成方法

2.3 催化剂的表征分析方法

2.4 光催化降解实验研究方法

3 Ag3PO4的制备及催化降解盐酸四环素的研究

3.1 引言

3.2 Ag3PO4的制备

3.3 Ag3PO4的表征分析

3.4 可见光照射下Ag3PO4对盐酸四环素的降解研究

3.5 Ag3PO4对盐酸四环素的降解机理研究

3.6 Ag3PO4的稳定性与再生能力研究

3.7 小结

4 AgBr/Ag3PO4复合材料的制备及催化降解四环素的研究

4.1 引言

4.2 AgBr/Ag3PO4的制备

4.3 AgBr/Ag3PO4的表征分析

4.4 合成条件对AgBr/Ag3PO4的活性影响研究

4.5 可见光照射下AgBr/Ag3PO4对盐酸四环素的降解研究

4.6 AgBr/Ag3PO4对盐酸四环素的降解机理研究

4.7 AgBr/Ag3PO4的稳定性研究

4.8 小结

5 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

致谢