利用氨基酸离子液体选择性降低卷烟烟气中的氰化氢和巴豆醛

摘要

为开发新型绿色材料选择性降低卷烟烟气中的有害成分，本研究以天然氨基酸为原料制备了离子液体材料，探索了其降低卷烟主流烟气中氰化氢（HCN）和巴豆醛等代表性有害成分的作用效果，并将其应用于卷烟烟气的过滤，开展了烟气常规成分、代表性有害物质检测，以及感官等应用质量综合效果评价，旨在为推进新型材料应用技术和吸烟与健康研究提供有价值的参考。
　　研究首先采用模拟评价装置对20种天然氨基酸降低卷烟主流烟气中 HCN和巴豆醛的作用效果进行了筛选，采用单因素方差分析（ANOVA），发现赖氨酸和精氨酸对于降低二者具有显著作用（P<0.05），添加量为0.3 mmol/支时，赖氨酸对HCN和巴豆醛的降低率分别为29.21％和9.39%。
　　鉴于赖氨酸来源广泛、价格低廉，研究以赖氨酸为原料，分别利用氢氧化胆碱（Choline）和聚乙烯亚胺（PEI）与赖氨酸反应，制备了胆碱-赖氨酸离子液体（[Ch][Lys]）和聚乙烯亚胺-赖氨酸聚合物离子液体（[PEI][Lys]）；并通过傅立叶变换红外光谱（FT-IR）和核磁共振氢谱（1H NMR）、碳谱（13C NMR）对离子液体结构进行了表征和确认。
　　利用气相二氧化硅高量负载[Ch][Lys]制备了60~80目的负载颗粒材料（[Ch][Lys]/SiO2），通过FT-IR、物理吸附仪和扫描电镜（SEM）确认了材料结构，并开展了材料减害性能测试。结果表明：[Ch][Lys]/SiO2可使卷烟主流烟气中HCN和巴豆醛释放量分别降低83%和29%，降幅与添加量（0~0.3 mmol/支）呈线性正相关。将[Ch][Lys]/SiO2材料制成二元复合滤棒应用于卷烟，结果表明：[Ch][Lys]/SiO2添加量为0.08 mmol/支时，烟气中HCN和巴豆醛释放量较对照卷烟分别降低28%和10%，焦油、烟碱、水分等常规烟气指标基本无变化，CO、氨、NNK、B[a]P、苯酚等其他代表性有害成分的释放量变化均在5%以内，卷烟感官风格与对照卷烟一致，感官质量无显著差异（P>0.05），说明该材料有较好的选择性减害作用和应用效果。
　　利用纤维素纸涂布技术，分别将[Ch][Lys]和[PEI][Lys]制成两种离子液体涂布材料并进行纸涂布，通过扫描电镜对纸张形貌进行了观察，并对纸张涂布量、抗张能力等物理性状参数进行了检测，结果表明：纤维素纸涂布后离子液体包裹在纤维表面，纸张抗张强度有所下降，但是不影响机械加工和滤棒卷制过程。将涂布纸制成纸-醋纤二元复合滤棒用于卷烟，[Ch][Lys]涂布纸-醋纤复合滤棒和[PEI][Lys]涂布纸-醋纤复合滤棒，可分别使卷烟主流烟气中 HCN的释放量降低78.5%和53.3%，巴豆醛降低44.9%和26.4%，苯酚降低28.2%和51.8%，CO、氨、NNK和B[a]P的变化相对较小。感官评价结果表明：应用[Ch][Lys]和[PEI][Lys]涂布纸-醋纤复合滤棒的卷烟与正常卷烟样品相比，感官质量有所下降。

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1 绪论

1.1 研究的背景和意义

1.2 国内外研究进展及趋势

1.3 主要研究内容及研究路线

2 氨基酸离子液体的制备与表征方法

2.1 主要仪器

2.2 主要试剂

2.3 氨基酸离子液体的合成方法

2.4 氨基酸离子液体的表征方法

2.5 负载氨基酸离子液体材料的制备与表征

2.6 烟气分析方法

2.7 感官评价方法

2.8 氨基酸离子液体材料的模拟评价方法

2.9 卷烟应用效果测试方法

2.10 卷烟危害性指数H值的计算

3 天然氨基酸降低卷烟烟气中的HCN和巴豆醛

3.1 空白卷烟烟气中HCN和巴豆醛的释放量

3.2 天然氨基酸降低卷烟烟气中HCN和巴豆醛的作用

3.3 赖氨酸降低卷烟烟气中HCN和巴豆醛的量效关系

3.4 小结

4 氨基酸离子液体的合成与表征

4.1 胆碱赖氨酸离子液体的合成与表征

4.2 聚乙烯亚胺赖氨酸离子液体的合成与表征

4.3 本章小结

5 二氧化硅负载胆碱-赖氨酸离子液体材料的合成与应用

5.1 [Ch][Lys]/SiO2材料的制备与表征

5.2 [Ch][Lys]/SiO2降低HCN和巴豆醛的作用规律研究

5.3 [Ch][Lys]/SiO2在卷烟中的应用验证

5.4 本章小结

6 氨基酸离子液体涂布纸材料的制备与应用

6.1 涂布纸材料的制备及表征

6.2 涂布纸材料在卷烟中的应用研究

6.3 本章小结

7 结论与展望

7.1 结论

7.2 创新点

7.3 展望

参考文献

在学期间发表的学术论文与研究成果

致谢