磁性膨润土催化剂的制备及其用于非均相类Fenton法降解土壤多环芳烃的研究

摘要

近年来以 Fenton技术为代表的高级氧化技术受到了广泛的关注，特别是随着环保高效的非均相类Fenton反应催化剂的快速发展，非均相类Fenton反应引起了越来越多的关注。多环芳烃（Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是世界上最早被认识的致癌物之一，随着其在自然界特别是土壤系统中的不断累积，将给生态系统及人类带来不可估量的损失。本研究旨在研制一种新型的非均相磁性膨润土催化剂，并将其应用于PAHs污染土壤的修复处理之中。研究主要结论如下：
　　（1）利用共沉淀法，制备了负载于膨润土表面的Fe3O4/Bentonite复合催化剂IB-60，经热处理合成了IB-T（T为热处理温度，T=180 ℃、350 ℃、450 ℃）。采用同样的方法制备不含膨润土的催化剂IO-T。使用X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、X射线光电子能谱、BET比表面分析、热重分析、综合物性测量系统等技术对催化剂进行表征。分析结果表明，膨润土负载的 Fe3O4或者γ-Fe2O3分散程度更好，比表面积更大，同时由于晶粒增长受到抑制，使其在热处理后能保持γ-Fe2O3晶相和良好的磁分离特征。
　　（2）将制备的所有IB-T及IO-T催化剂用于降解100 mg/L苯酚模拟废水。结果表明，在相同条件下IB-350具有最高的催化活性。当催化剂投加量为1.0 g/L，初始pH=3.6，反应温度为30 ℃，初始H2O2浓度为45 mmol/L时，IB-350能在前30 min降解98.1％的苯酚，当反应结束时，H2O2的利用率为37.1%。反应过程中生成了具有自催化作用的中间产物：邻苯二酚和对苯二酚。
　　（3）以5.0 gPAHs污染的土壤作为供试土壤，IB-350为催化剂，分别以H2O2或过硫酸钠溶液作为氧化剂，进行土壤中PAHs的降解实验研究。结果表明，当以过硫酸钠溶液为氧化剂且分两批添加，催化剂投加0.5 g，反应温度为30 ℃，反应5天时，过硫酸钠试剂能够达到的最高降解率为50.9%；当以H2O2为氧化剂且分两批添加，催化剂投加0.5 g，反应温度为30 ℃，反应5天时，非均相类Fenton反应能够达到最高79.9%的降解率。总体来看，以H2O2为氧化剂的非均相类Fenton反应的氧化效果更好。

目录

声明

1 引言

1.1 土壤中多环芳烃污染现状

1.2 多环芳烃污染土壤的修复方法研究进展

1.3 铁磁性催化剂在环境污染控制中的应用

1.4 膨润土在环境污染控制中的应用

1.5 研究意义与内容

1.6 技术路线

2 磁性膨润土催化剂的制备与表征

2.1 制备

2.2 表征

2.3 小结

3 磁性膨润土非均相类Fenton催化活性研究

3.1 磁性膨润土催化剂降解苯酚废水

3.2 结果与讨论

3.3 小结

4 磁性膨润土修复PAHs污染土壤的研究

4.1 材料与方法

4.2 预实验结果与分析

4.3 土壤PAHs的降解

4.4 修复土壤的毒性和风险分析

4.5 小结

5 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

个人简历及在校期间发表的学术论文

个人简历

学术论文

致谢