Ti3C2Tx/Polyaniline多级复合材料构筑及其电化学储能研究

摘要

超级电容器是目前最为重要的储能设备之一，因具有高功率密度和长循环寿命等优势而广泛应用于便携式器件、电动汽车以及其他工业电源，然而器件的微型化对材料体积能量密度提出了更高要求。本研究以二维材料Ti3C2Tx为基底，与导电高分子聚苯胺构筑不同功能域的多级复合电极材料，以组分之间的协同效应克服纯Ti3C2Tx低质量比容、纯聚苯胺稳定性差等缺陷，制备兼具高体积比容和质量比容量的无机-有机多级复合电极材料。主要研究内容和结论如下： （1）以 TiH2粉、TiC 粉、Al 粉为原料，优化合成方法获得高纯度前驱体Ti3AlC2，并优化刻蚀、插层过程，制备了高质量无缺陷Ti3C2Tx纳米片。所制备的Ti3C2Tx片层具有高导电性，且表面富含均匀分布的-F、-OH、-O-等终端基团，这些基团与苯胺小分子形成强烈的静电相互作用，对制备均匀分布的聚苯胺纳米薄层具有重要意义。 （2）通过Ti3C2Tx终端基团对苯胺分子的吸附作用，在Ti3C2Tx层表面原位聚合薄且均匀分布的聚苯胺纳米层，从而构筑了无机-有机多级复合电极材料MX/PA，微结构表征发现，制备的聚苯胺纳米薄层与Ti3C2Tx之间形成牢固的化学键；电化学测试表明，聚苯胺负载率对复合材料电化学性能具有重要影响；通过对电解液离子传递机理研究，发现低负载率有利于提高聚苯胺纳米薄层利用率，在不堵塞 Ti3C2Tx片间隙的同时充分发挥聚苯胺薄层高能量密度的优势，研究结果表明复合材料聚苯胺含量为4.9%时，体积比电容达到882 F cm-3，组装的电容器循环 5000 次后，容量保持率为 83%，性能远高于单一组分的Ti3C2Tx和聚苯胺材料。 （3）以高导电性的Ti3C2Tx纳米片和高比表面积的还原氧化石墨烯（rGO）构筑 MX/rGO 干凝胶，然后利用干凝胶多孔网络吸附苯胺分子，原位聚合生成聚苯胺纳米薄层，一方面利用Ti3C2Tx与rGO干凝胶形成的高导电、高比表面积网络，抑制自身在充放电过程中的溶胀和降解，提升高分子导电骨架的稳定性；另一方面大幅度强化MX/rGO干凝胶的电化学性能，获得了兼具高质量比容（645 Fg-1）和体积比容（929 Fcm-3）的多级复合电极材料MX/rGO/PA-30.7%，为Ti3C2Tx多级复合电极材料的构筑和应用提供了简单高效的方法。

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