SiAlCN聚合物先驱体陶瓷的电性能及温度传感特性研究

摘要

高温、强氧化/腐蚀等极端环境（如涡轮发动机燃烧室、核反应堆等）的温度测量与实时监控，具有极其重要的意义，同时也具有极大的挑战性。聚合物先驱体陶瓷（Polymer-derived Ceramic，PDC）以其优异的高温稳定性、高温半导体特性（远高于 SiC）、良好的抗氧化/腐蚀性以及易近成型等特性，成为制备高温极端环境温度传感器的理想候选材料。但是，关于PDC电性能的研究还不是很成熟，尤其是SiAlCN陶瓷的导电性能及导电机理的研究非常有限，而电性能研究恰恰是设计PDC传感器的基础，因此，具有极其重要的科学意义。 本文以聚硅氮烷（PSN）陶瓷前驱体、仲丁醇铝（ASB）为 Al 源以及过氧化二异丙苯（DP）为固化剂，利用低温热解聚合物直接转化为陶瓷的方法，获得SiAlCN聚合物先驱体陶瓷。通过元素分析、XRD、Raman、XPS等对材料的物相组成、结构变化进行分析表征；利用直流电导、交流电导、交流阻抗等对其电学性能进行研究，探究结构与电性能关系，阐明导电机理。并在此基础上，设计和制备了 SiAlCN 聚合物先驱体陶瓷温度传感器，测试了其传感性能表现。此外，也对SiAlCN陶瓷的介电性能做了一定的探索，为后续开发无线传感器提供一定的基础依据。研究结果表明： 首先，SiAlCN聚合物先驱体陶瓷主要由无定型 SiAlCN 基体相和自由碳相组成，XRD的分析表明 SiAlCN 先驱体陶瓷具有典型的非晶态结构和良好的高温抗结晶特性；Raman和XPS的结果证明，随着热解温度的升高，陶瓷内部结构重新排列，自由碳相有序度逐渐提高，其结构由sp3杂化向sp2杂化转变。对电性能的研究发现，随着热解温度的升高，直流电导率逐渐增加（由1.19E-8到1.50E-3），利用阿伦尼乌兹方程拟合得到其激活能为5.15 eV，与其它体系聚合物陶瓷研究得到的激活能不同，通过交流阻抗分析发现Al的加入降低了自由碳相对温度的敏感度，从而使非晶SiAlCN基体在导电过程中占主导地位。 其次，不同测试温度下样品的阻抗和电导模量分析结果表明，SiAlCN聚合物先驱体陶瓷具有典型的NTC特性，修正后的电导率和电导模量完全重合在一起，说明SiAlCN陶瓷遵循同一个导电机理，通过σ0与T04/1成线性关系确定其导电机理是带尾态跳跃（BTH）。此外，对介电性能的研究发现，随着温度的升 高，SiAlCN陶瓷的介电常数逐渐增加，损耗由介电损耗向电导损耗转变，样品内部发生的主要极化是界面极化和德拜极化；对样品施加不同压力发现，样品具有良好的压阻特性和压力-介电性能，证明 SiAlCN 陶瓷同样具有制备压力传感器的潜力。 最后，成功设计并制备出SiAlCN先驱体陶瓷温度传感器，通过Labview和惠斯通电桥搭建的测试系统对传感性能进行测试，结果显示该温度传感器在 60次循环后仍然具有良好的重复性、灵敏度高、响应速率快（比 K 型热电偶快 4倍左右），并能在1000 ℃高温环境下长时间稳定工作，为后续无线温度传感器的研发奠定基础。

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