聚氧乙烯基嵌段共聚物膜的多尺度结构调控和CO2分离性能强化

摘要

发展碳捕集技术是目前解决温室效应的必然要求，膜技术作为极具发展潜力的碳捕集技术之一，具有节能、高效和环保的优势，所以，作为膜技术的核心，提高膜材料的分离性能则是研究的重要目标。本文依据气体分子在致密高分子膜内溶解扩散的传递特性，借助杂化思想，从膜主体微相结构，分散性结构，界面形态和功能化基团等不同尺度研究膜材料的精细调控过程，实现对于CO2/N2体系分离效率提高，为新型膜材料的设计制备提供借鉴。主要研究内容和结论如下： （1）通过向Pebax基质中掺杂小分子两性离子甜菜碱和聚乙二醇二甲醚（PEGDME），制备聚合物电解质膜，小分子填充下有效干扰高分子链段的排布，降低膜内结晶。并且膜在湿态下，受到水和两性离子的共同作用实现溶解扩散协同强化。经研究发现甜菜碱的加入显著提高膜的含水量，并且CO2的渗透系数随膜中含水量的增加而线性增加。甜菜碱中的阴离子羧酸基团，能够促进CO2水合、解离，阳离子季胺基团能够将HCO3-及时传递到膜下游测，从而实现高效CO2分离。与空白Pebax膜相比，湿态下膜CO2渗透系数达到637Barrer，提高1.5倍，选择性达到86，提高1倍。 （2）通过硬模板法合成聚多巴胺/聚乙二醇（PEG）复合微囊，引入Pebax高分子基质中制备混合基质膜。囊壁中的聚多巴胺能够产生较强的聚合物-填料界面粘合力，避免填料与基质界面不相容所导致的分离性能下降。通过对微囊孔隙结构分析发现，模板去除过程产生穿透壁中孔，允许气体快速扩散到内腔中，从而显著降低跨膜传质阻力，实现气体扩散强化。囊壁中剩余的PEG不仅能够增加CO2亲和力，并且避免聚合物-填料界面处过度链硬化，与没有PEG的空白微囊相比，复合微囊显著增强膜分离性能。在填充量为1wt%时获得膜最佳气体分离性能，加湿状态下CO2渗透率达到510Barrer，对CO2/N2的理想选择性为84.6，分别比空白Pebax膜高出108％，98％。此外，由于多巴胺粘合作用能够增强膜内聚力，在85℃长期操作测试中表现出更高的操作稳定性。

目录

声明

1 文献综述

1.1 CO2 捕集技术概况

1．吸收法

2．吸附法

3.低温精馏法

4.膜分离法

1.2 CO2分离膜材料概述及传递机制

1.2.1 普通高分子膜

1.2.2 微孔高分子膜

1.2.3 溶解选择型高分子膜

1.2.4 固定载体膜

1.2.5 无机膜

1.2.6 离子液体支撑膜

1.2.7 混合基质膜

1.3 PEO型嵌段共聚物膜的多尺度结构及其调控

1.3.1 膜主体微相分离结构及其调控

1.3.2 膜分散相结构及其调控

1.3.3 膜高分子-填充剂界面形态及其调控

1.3.4 膜功能化基团及其调控

1.4 论文选题与研究思路

1.Pebax-Betain膜多尺度结构调控及分离性能研究

2..Pebax-HDG膜多尺度结构调控及分离性能研究

2 实验部分

2.1 实验材料与实验设备

2.1.1 主要实验试剂

2.1.2 主要实验仪器与设备

2.2 实验方法

2.2.1 纳米材料的表征方法

2.2.2 气体分离膜的表征方法

2.2.3 膜气体渗透性能测试方法

3 Pebax-Betaine膜结构调控及分离性能研究

3.1 引言

3.2 膜的制备

3.3 结果与讨论

3.3.1 膜的表征

3.3.2 膜的气体渗透性能

3.4 本章小结

4 Pebax-HDG膜结构调控及分离性能研究

4.1 引言

4.2 微囊和混合基质膜的制备

4.2.1 微囊的制备

4.2.2 膜的制备

4.3 结果与讨论

4.3.1 微囊的表征

4.3.2 膜的表征

4.3.3 膜的气体渗透性能

4.4 本章小结

5 结论与展望

5.1 结论

5.2 研究展望

参考文献

个人简历及硕士期间发表的学术论文

致谢