菲和苯胺在黄河水体沉积物上的吸附行为研究

摘要

以菲和苯胺分别为极性、非极性模型有毒有机污染物，研究它们在黄河沉积物-水界面上的吸附行为和规律。论文较系统考察了影响吸附过程的各种因素，包括吸附平衡时间、pH、温度、表面活性剂、水溶性有机质等，探讨了吸附过程的动力学和热力学，同时结合沉积物颗粒有机碳含量、比表面积等性质对吸附现象进行了分析讨论，得到了一些有科学意义的结论。
　　1、通过不同点位黄河沉积物对菲的吸附过程研究发现:西沃沉积物在菲初始浓度0.40 mg/L，pH=7.0、温度为298 K时，达到平衡所需时间为16h，平衡吸附量为0.021mg/g;同样条件下，小浪底沉积物达到平衡所需时间为20 h，平衡吸附量为0.016 mg/g。结合沉积物颗粒的理化性质分析认为，沉积物对非极性菲的吸附主要受沉积物中有机碳含量的影响。
　　用伪一级、伪二级动力学和Elovich方程对吸附过程的动力学进行了拟合，表明吸附过程用伪二级动力学方程拟合较好，反映出沉积物对菲的吸附过程比较复杂，受多个过程如水膜扩散、吸附剂颗粒表面扩散和吸附剂内部微孔扩散等控制。
　　Langmuir、Freundlich和Henry模型对吸附平衡等温线拟合表明，Freundlich和Henry模型拟合结果均较佳，菲在沉积物上的吸着以分配过程为主。西沃沉积物对菲吸附过程的热力学参数△GO(-10.679KJ/mol，298k)、△H0(-26.01KJ/mol)、△S0(-0.051kJ/(mol·K))均小于零，吸附为放热过程，吸附的主要驱动力是焓变△HO，温度升高不利于吸附的进行。
　　不同类型的表面活性剂对菲吸附的影响差异较大，阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)和非离子表面活性剂吐温80(Tween-80)都能够促进吸附的进行，其中CTAB和Tween-80对菲吸附的促进效果相对SDS更显著;水中溶解性有机质的含量也与实验平衡吸附量呈正相关。
　　2、极性有机物苯胺在黄河西沃沉积物上的吸附要远小于极性较小的菲。当苯胺初始浓度为5.0μg/L，pH=7.0、温度为298K时，吸附达到平衡所需时间为12h，平衡吸附量为0.06μg/g。
　　用伪一级、伪二级和Elovich动力学方程对苯胺的吸附过程进行了拟合，结果表明吸附过程符合伪二级动力学。对吸附平衡等温线进行Langmuir、Freundlich和Henry方程拟合表明，Freundlich和Henry模型均有较好的拟合效果，苯胺在沉积物上的吸附作用以分配为主。吸附过程的热力学计算△G0(-7.043KJ/mol，288K)小于O，而△H(2.152KJ/mol)、△S0(0.032kJ/(mol·K))大于零，温度的升高更利于吸附的进行，促进吸附过程进行的驱动力是熵变。
　　不同类型的表面活性剂对苯胺在沉积物吸附行为的影响不同，阳离子表面活性剂CTAB和非离子表面活性剂Tweeno80均可促进吸附的进行，而阴离子表面活性剂SDS对吸附有抑制作用。苯胺的吸附量也与水中溶解性有机质和沉积物的有机碳的含量呈正相关。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 有毒有机污染物的研究背景

1．1．1 有毒有机物的定义和分类

1．1．2 有毒有机物的性质及危害

1．1．3 黄河水体有毒有机物的污染现状

1．2 有机物在环境中的迁移、转化、归宿

1．2．1 大气中有机物的环境行为

1．2．2 水中的有机物的环境行为

1．2．3 土壤和沉积物中的有机物的环境行为

1．2．4 有机物在土壤／沉积物-水界面的环境行为

1．3 吸附

1．3．1 吸附作用

1．3．2 影响吸附的因素

1．3．3 吸附等温线及模型

1．3．4 吸附动力学及模型

1．3．5 吸附热力学

1．4 表面活性剂

1．4．1 阴离子型表面活性剂

1．4．2 阳离子型表面活性剂

1．4．3 两性离子型表面活性剂

1．4．4 非离子表面活性剂

1．5 本论文的研究内容

1．6 本论文的创新之处

第二章 沉积物对水中菲的吸附陛能研究

2．1 实验部分

2．1．1 实验主要仪器

2．1．2 实验主要试剂

2．2 实验方法

2．2．1 沉积物的预处理

2．2．2 吸附质的测定方法

2．2．3 黄河沉积物对菲的静态吸附实验

2．3 结果与讨论

2．3．1 吸附时间的影晌及吸附动力学研究

2．3．2 pH对吸附的影响

2．3．3 不同沉积物的吸附特性

2．3．4 温度对吸附的影响及热力学研究

2．3．5 表面活性剂对吸附影响

2．3．6 溶解性有机质对吸附影响

2．3．7 沉积物种类对菲吸附的影响

2．4 结论

第三章 沉积物对水中苯胺吸附的行为研究

3．1 实验部分

3．1．1 实验主要仪器

3．1．2 实验主要试剂

3．2 实验方法

3．2．1 沉积物的预处理

3．2．2 苯胺的测定方法

3．2．3 吸附质对苯胺的静态吸附试验

3．3 实验结果与讨论

3．3．1 吸附时间及动力学研究

3．3．2 溶液pH对吸附的影响

3．3．3 不同沉积物对吸附影响

3．3．4 温度对吸附影响及其吸附热力学研究

3．3．5 表面活性剂对吸附影响

3．3．6 溶解性有机质对吸附影响

3．3．7 不同沉积物吸附行为研究

3．4 结论

第四章 结论与展望

4．1 结论

4．2 展望

参考文献

致谢

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